1.2.3. Фотодиссоциативные лазеры
Другой важный метод, позволяющий селективно создавать инверсию населенностей в атомах и молекулах, — это оптическая накачка. Наиболее прямой подход состоит в фотовозбуждении атомов или молекул. Поскольку точно известно, что при поглощении каждого фотона накачки образуется возбужденное состояние, соответствующий выбор длины волны мог бы привести к инверсии населенностей (по крайней мере для малых молекул). Поэтому создание различных типов лазеров с оптической накачкой ограничено не столько трудностями в понимании процессов атомных столкновений, сколько отсутствием соответствующих источников света. Атомы и многие малые молекулы поглощают в узкой, хорошо определенной спектральной области. Чтобы получить необходимые возбужденные состояния, излучение накачки должно иметь точно определенную длину волны. Таким образом, оптический источник должен давать излучение с высокой интенсивностью в узкой полосе частот и иметь высокий кпд. Эти требования приводят к схемам, в которых один из лазеров осуществляет накачку другого. Лазерную накачку можно применять в важных случаях, когда для решения прикладных задач возникает необходимость в лазерном излучении с новыми длинами волн.
Однако следует заметить, что наиболее перспективными являются методы оптической накачки газовых лазеров с использованием широкополосных источников излучения. При этом либо возбуждаются конкретные молекулы, обладающие широкополосным поглощением, с последующей селективной столкновительной релаксацией, либо происходит фотодиссоциация многоатомных молекул с последующим образованием возбужденных молекулярных
фрагментов. Примером реализации первого метода (аналогичного оптической накачке лазеров на красителях) является лазер на полосе излучения молекулы 12 вблизи 342 нм. Такая полоса возникает, когда молекулярный иод облучается вакуумным ультрафиолетом, при условии что высокое давление буферного газа обеспечивает релаксацию молекул
на нижние колебательные уровни самого нижнего возбужденного ионного состояния. Лазер, построенный на этом принципе, был создан Басовым и др. [31] с использованием ВУФ излучения, испускаемого высокотемпературным разрядом, инициируемым взрывающейся проволочкой.
Наиболее изученным и впервые продемонстрированным Каспером и Пиментелом [32] примером второго метода является лазер на атомарном иоде. Этот лазер основан на фотодиссоциации алкилиодида
или фторалкилиодидов
и т.д. излучением импульсных ламп. Фторалкилиодиды имеют широкую полосу поглощения вблизи 270 нм. Электронные переходы, ответственные за это поглощение, переводят молекулу в несвязанное возбужденное электронное состояние, которое диссоциирует на фрагмент
находящийся в основном состоянии, и возбужденный атом
Лазерная генерация наблюдается на магнитодипольном переходе иода
Лазер на атомарном иоде исследовался достаточно подробно, поскольку с его помощью можно получать импульсы генерации очень высокой энергии. Однако его полный кпд не превышает 1% вследствие относительно низкой эффективности импульсных ламп ультрафиолетового излучения в области полосы поглощения при 270 нм.
Очень интересный аспект работы фотодиссоциативного лазера состоит в том, что кинетическое и радиационное времена жизни фотофрагмента I намного больше характерного времени импульсного возбуждения. Это можно использовать для создания так называемого лазера «с накоплением», в котором энергия некогерентного источника, действующего несколько микросекунд, может быть преобразована в очень короткие (субнаносекундные) лазерные импульсы высокой энергии. Такие лазеры особенно подходят для решения проблемы термоядерного синтеза с инерциальным удержанием. Мюррэй и Роудс [33] в своем сообщении (позднее опубликованном в работе [34]) предложили обобщить указанный выше принцип создания инверсии на видимую область спектра. Они осуществляли фотолиз молекул
и
излучением с целью получения высоких концентраций метастабильных атомов VI группы Периодической таблицы элементов Д. И. Менделеева:
Известно, что квантовый выход реакции
равен примерно единице [35]. Поэтому Мюррэй и Роудс обратили внимание на то, что спектры некоторых переходов в
и
соответствующим образом перекрываются со спектрами излучения эксимерных молекул соответственно
. Дальнейшие эксперименты показали, что в каждом из указанных случаев квантовый выход для состояний
действительно близок к единице [36—38].
Полученное таким образом усиление было впервые продемонстрировано Хьюсом и др. [39] на переходе
вблизи 558 нм. Возбуждение осуществлялось фотолизом молекулы
при использовании излучения эксимерной молекулы
. Зуев с соавторами (Басов и др. [40], Дацкевич и др. [41]), применяя один из вариантов этого подхода, получили лазерную генерацию на соответствующем переходе
с использованием ВУФ излучения от разряда, инициируемого взрывающейся проволочкой. Ранее на этих переходах молекул окислов инертных газов уже были созданы лазеры (в том числе и на
с использованием накачки электронным пучком газовых смесей инертных газов с кислородом [42, 43]. В дальнейшем Поуэл с сотрудниками применили фотолизную накачку излучением от
для получения лазерной генерации на переходах
и накачку излучением от Кг для получения лазерной генерации на переходе
Эти разработки способствовали уже ведущимся в то время исследованиям (см. разд. 1.2.5 и 1.3.2) эксимерных молекул инертных газов, возбуждаемых электронным пучком. Эксимерные молекулы исследовались как источники флуоресценции и как лазерные системы. Их лазерные свойства вызвали некоторое разочарование (кпд таких устройств составляет около
однако с практической точки зрения они оказались весьма ценными некогерентными источниками для оптической накачки (с кпд около
Полный кпд лазеров на атомах VI группы Периодической таблицы пока еще не доведен до оптимальных значений, но должен находиться в интервале 0,5-2%. Главное ограничение при этом, по-видимому, состоит в необходимости использовать сложные геометрические конструкции, чтобы можно было эффективно собирать изотропное излучение эксимерной флуоресценции.
Новым в списке лазеров, накачка которых осуществляется
процессе фотодиссоциации, яйляется сине-зеленый
лазер [46—49]. Кривые потенциальной энергии молекулы XeF приведены на рис. 4. Этот лазер основан на фотолизе молекул
вакуумным ультрафиолетом. Применение оптической накачки позволяет избежать сильного поглощения, наблюдаемого при накачке электронным пучком [50] и при возбуждении в разряде [51, 52], и допускает большую гибкость в выборе условий, определяемых буферным газом, что обеспечивает релаксацию молекулы
на более низколежащее состояние
Рис. 4 Схема потенциальных кривых молекулы XeF Для ясности расщепление между возбужденными состояниями и глубина ямы основного состояния значительно увеличены
Благодаря широкой полосе такой лазер можно перестраивать от 454 до 525 нм [56]. Потенциальный кпд с учетом тех же ограничений, что и для описанных выше лазеров на атомах VI группы, может в принципе достигать нескольких процентов при использовании вакуумного ультрафиолетового излучения ксенона, находящегося при высоком давлении и возбуждаемого электронным пучком.