§ 4. ГЕНЕРАЦИЯ ВТОРОЙ ГАРМОНИКИ С ПОМОЩЬЮ ИМПУЛЬСНЫХ ЛАЗЕРОВ

Первые эксперименты с целью обнаружения второй гармоники света выполнили в 1961 г. Франкен с сотрудниками [1]. Они сфокусировали интенсивный пучок рубинового лазера на поверхность кварцевой пластинки. Излучение второй гармоники с длиной волны около 3470 А наблюдали с помощью кварцевого спектрографа. Квантовый выход процесса преобразования фотонов основного пучка в фотоны второй гармоники составлял около 10-18. Вскоре эксперименты по ГВГ повторили Джордмейн [2], Мейкер и др. [11], Лэкс и др. [14], Миллер и Сейвидж [15] и др. Работа Мейкера и др., выполненная также в 1961 г., указала на большое значение выбора правильного направления распространения воли

Рис. 17.9. Зависимость интенсивности излучения второй гармоники (в относительных единицах) от угла поворота кварцевой пластинки толщиной 0,872 мм [11].

в кристалле. Авторы [11] применили для ГВГ кристаллы кварца и KDP. В одном из экспериментов лазерным пучком освещалась тонкая кварцевая пластинка толщиной 0,872 мм. Пучок излучения второй гармоники наблюдался после прохождения через насыщенный водный раствор который целиком поглощал красный основной пучок. Для регистрации интенсивности второй гармоники использовался монохроматор, соединенный с фотоумножителем. Оптическая ось кварца была перпендикулярна направлению распространения световых лучей. Поворачивая пластинку относительно оптической оси, можно было изменять длину оптического пути света и подбирать такую эффективную толщину кристалла, при которой выполнялись условия фазового синхронизма между второй гармоникой и возбуждающей ее волной поляризации. Зависимость интенсивности второй гармоники от угла поворота пластинки показана на рис. 17.9. Лазерный пучок был несфокусирован, его плоскость поляризации была параллельна оптической оси кристалла. Периодические колебания интенсивности второй гармоники появлялись при угле поворота, равном 11°, которому соответствовал прирост эффективной длины оптического пути в кристалле мкм. Это значение играет роль когерентной длины в кристалле кварца. Значительно лучшие результаты дает метод фазового синхронизма в кристалле KDP. В нем двулучепреломление преобладает над дисперсией. При правильном выборе направления обыкновенная основная волна возбуждала вторую гармонику необыкновенной волны. Интенсивность второй гармоники в направлении, составляющем с оптической осью углы (рис. 17.10), примерно в 300 раз превосходила интенсивность

Рис. 17.10. Зависимость интенсивности излучения второй гармоники (в относительных единицах) от ориентации кристалла KDP [11].

Справа показаны сечения поверхностей показателей преломления.

излучения в других направлениях. В кристалле KDP мы имеем лишь 3 компоненты тензора

Если условие фазового синхронизма имеет вид (см. рис. 17.5), то основной пучок должен быть обыкновенным, т. е. Как следует из соотношений (17.7), поляризация с частотой имеет только -компоненту (рис. 17.11). Составляющая поляризации, перпендикулярная направлению распространения света, равна

При произвольном азимутальном угле произведение равно

При это произведение имеет максимальную величину

Следовательно,

Поэтому интенсивность второй гармоники будет пропорциональна величине

где — интенсивность основного пучка.

Рис. 17.11. Ориентация кристалла KDP при фазовом синхронизме типа .

Лазерный пучок был несфокусирован и расходимость его была Результаты, представленные на рис. 17.9 и 17.10, показывают, какое большое значение в процессе ГВГ имеет фазовый синхронизм.

Квантовый выход, определенный как отношение числа квантов второй гармоники к числу квантов основного пучка, составлял для кристалла кварца и для кристалла KDP толщиной 1,5 мм. В случае сфокусированного лазерного пучка квантовый выход для кристалла KDP увеличивался и достигал

Миллер и Сейвидж [15] использовали для ГВГ кристаллический лазер на вольфрамате кальция, активированном онеодимом Длина волны этого лазера равна 10582 А. Вторая гармоника очень удобна для наблюдения, так как она лежит в диапазоне высокой чувствительности человеческого глаза. Для ГВГ применялись кристаллы KDP и ADP.

Терхьюн и др. [16] наблюдали генерацию второй и третьей гармоник в кристалле кальцита. Поскольку этот кристалл имеет центр инверсии, в нем не должна возбуждаться вторая гармоника. Однако она возбуждалась, хотя и очень слабо. Интенсивность второй гармоники можно было значительно увеличить, приложив кристаллу постоянное электрическое поле. В эксперименте

Терхьюна и др. к кристаллу прикладывалось поле с максимальной напряженностью 250 кВ/см. Согласно [16], генерация второй гармоники в кальците обусловлена нелинейным процессом высшего порядка, а именно электрическим квадрупольным переходом. Соответствующее выражение для поляризации можно записать в виде

Индуцированный квадрупольный момент равен

В выражении (17.22) отсутствует член поскольку кристалл имеет центр инверсии. Составляющая описывает удвоение частоты в присутствии статического внешнего поля, а также генерацию третьей гармоники света.

В общем случае, как было показано Келихом [17], в изотропных веществах (твердых, жидких и даже газообразных) можно возбудить вторую гармонику, если поместить их во внешнее электрическое поле.

Очень интересный эксперимент по ГВГ в сегнетоэлектрическом кристалле осуществил Миллер [18]. Он применил импульсный лазер на вольфрамате кальция. Поскольку кристалл очень сильно поглощает ультрафиолетовое излучение, его нельзя использовать для ГВГ с помощью рубинового лазера, так как в этом случае вторая гармоника лежит в ультрафиолетовой области спектра. Была измерена зависимость коэффициента нелинейной поляризации от температуры в области от 0 до 120°С (выше 120°С титанат бария превращается из сегнетоэлектрика в параэлектрик). Эта зависимость подобна температурной зависимости спонтанной поляризации того же кристалла. Кристаллические пластинки имели а-доменную структуру (вектор спонтанной поляризации был параллелен поверхности большой грани пластинки). Интенсивность второй гармоники зависела от доменной структуры пластинки. В некоторых случаях толщина отдельного домена была равна когерентной длине. При этом наблюдалось значительное возрастание интенсивности второй гармоники.

Следует отметить, что большая часть кристаллов, применяемых для ГВГ, обладает сегнетоэлектрическими свойствами. Обширный обзор оптических и электрооптических свойств нелинейных сегнетоэлектрических кристаллов опубликовал Келих [19].

Пьезоэлектрический кристалл целесообразно помещать внутрь лазерного резонатора. Эксперимент Райта [20] показал, что кристалл помещенный между зеркалами лазера, обеспечивал генерацию второй гармоники с интенсивностью в двадцать раз большей, чем в случае установки кристалла вне лазерного резонатора. Лазер работал на фториде лития, активированном неодимом. Вторая

гармоника с длиной волны около 0,5 мкм проходила сквозь селективные диэлектрические зеркала лазера без заметных потерь и регистрировалась с помощью фотоумножителя.

Подробнее этот вопрос будет рассмотрен в § 10 данной главы.