§ 4. ОЧЕРК ТЕОРИИ ВКР

Увеличение числа фотонов в моде с частотой можно описать следующим выражением:

Здесь символ означает испускание фотона, поглощение, — населенности уровней — характерное время релаксации фотонов моды — постоянная. С учетом распределения Больцмана

выражение (19.11) принимает вид

Граничное условие возникновения излучения в моде имеет вид

Если разница энергий невелика, то порог возбуждения моды очень высок.

Увеличение интенсивности -рассеяния можно охарактеризовать выражением

С учетом формулы (19.12) получаем

Вынужденное испускание в моде на частоте невозможно, поскольку коэффициент при произведении отрицателен. Введем обозначения: X — сечение пучка в жидкости, — коэффициент усиления моды — суммарная интенсивность двух пучков (распространяющихся вправо и влево), — время прохождения света через резонатор, — потери при отражении, — длина кюветы с веществом. Пренебрегая спонтанным испусканием, можно записать для стоксова рассеяния

Коэффициент усиления легко связать с числом фотонов в возбуждающем пучке

следовательно,

где

Согласно работе Хелуорта [22], коэффициент усиления равен

где — разностное эффективное поперечное сечение рассеяния основного пучка на пучке Удобно принять, что представляет собой число фотонов на за секунду.

Классическая теория ВКР формулируется следующим образом. Пусть в соответствии с выражением (19.4)

где через обозначена потенциальная энергия, а

В выражении (19.22) первый член относится к первичному пучку, а второй — к рассеянному. Формула (19.21) содержит осциллирующий член с частотой Если эти осцилляции окажутся в резонансе с собственными колебаниями молекулы. Обозначим затухание в системе через Тогда получаем

Соответствующий этим колебаниям электрический дипольный момент равен

Мощность, которую воспринимает рассеянная волна Е от основной волны рассчитывается путем следующего усреднения по времени:

или

Для стоксова рассеяния поэтому мощность пучка Е возрастает. Для линии поэтому мощность пучка уменьшается.

Для правильного описания ВКР антистоксова типа необходимо рассмотреть три взаимодействующие волны. Стоксово рассеяние имеет диффузный характер; угловая зависимость рассеяния и его состояние поляризации определяются членом Существование порога возбуждения стоксовой линии обусловлено тем, что как потери в системе, так и мощность излучения пропорциональны

Для рассеяния положим

Мощности рассеянных пучков равны

Рис. 19.9. Схема спонтанного (а) и вынужденного (б) комбинационного рассеяния [23].

Если то интенсивность линии может возрастать при условии, что

Первое из условий (19.25) эквивалентно закону сохранения импульса. Оно может выполняться в жидкостях благодаря наличию дисперсии. Таким образом, антистоксово рассеяние может обладать селективной угловой структурой. Угол рассеяния 0 можно определить из соотношения

В то же время пучок взаимодействует с под углом равным

Присутствие стоксова рассеяния необходимо для возбуждения антистоксова рассеяния. Отчетливый порог возбуждения в данном случае отсутствует, поскольку мощность излучения пропорциональна , а потери .

Наглядное пояснение разницы между спонтанным и вынужденным рассеянием дано на рис. 19.9 [23]. В первом случае молекула вещества поглощает квант возбуждающего излучения а затем испускает квант с уменьшенной энергией (стоксова линия). Во втором случае в веществе сосуществуют по меньшей мере два световых пучка: возбуждающий с энергией кванта и стоксов. Испускание дополнительного кванта носит вынужденный характер и увеличивает интенсивность рассеяния. Лазерный пучок служит для возбуждения молекул до высших энергетических состояний. При стоксовом рассеянии молекула вещества переходит в возбужденное колебательное состояние, что в свою очередь создает условия для возникновения антистоксова рассеяния. В соответствии с рис. 19.9, описание ВКР на языке квантовой механики сводится к расчету вероятности перехода поля излучения с частотой от числа квантов к числу Эта вероятность пропорциональна