1.2. Феноменологическое описание нелинейных эффектов. Нелинейная поляризация (одномерный случай)

Для описания взаимодействия оптического излучения с веществом обычно приходится методами квантовой механики определять динамическую поляризацию среды под действием электромагнитного поля, а затем, подставляя значения поляризации в уравнения Максвелла, рассчитывать поля. Такое описание справедливо лишь при слабом и ограниченном во времени и пространстве взаимодействии внешнего электромагнитного поля со средой. В противном случае необходимо решать самосогласованную задачу, рассматривал одновременно квантовомеханическую задачу и уравнения Максвелла [1].

При исследованиях причин возникновения нелинейных оптических эффектов часто можно ограничиться материальными уравнениями, описывающими динамическую поляризацию среды, использовав лишь связанные с уравнениями Максвелла законы сохранения энергии и импульса элементарных возбуждений (фотонов, фононов и т.д.), участвующих в преобразовании.

Пусть спектральные составляющие разложения напряженности поля в ряд Фурье. Закон сохранения энергии выражается в виде

где и частоты полей или квантов возбуждения до и после взаимодействия.

Амплитуды полей могут достаточно сильно измениться в результате взаимодействия только при выполнении условий согласования фаз, что

отражается условием сохранения импульса фотонов, участвующих в преобразовании

Материальные уравнения, описывающие нелинейные оптические эффекты, можно найти в целом ряде работ, например в [1-8]. В простейшем одномерном случае, в предположении слабой нелинейности, когда можно ограничиться несколькими членами разложения динамической поляризации в ряд по степеням напряженности поля, поляризацию среды можно записать в виде

где а линейная поляризуемость, квадратичная поляризуемость (нелинейная поляризуемость низшего порядка) и т.д.

Рассмотрим распространение двух волн с напряженностью

в среде, обладающей отличной от нуля нелинейной поляризуемостью низшего порядка (3. В предположении линейной суперпозиции этих волн, ограничиваясь вторым членом разложения (3), получим

Так как (3), легко заметить, что поляризация содержит несколько спектральных компонент, частоты которых отличаются от первоначальных:

Простейшей моделью среды, обладающей нелинейной зависимостью поляризации, от приложенных полей, является совокупность ангармонических осцилляторов [19]. Модель позволяет выявить все основные свойства нелинейной поляризуемости второго порядка. Она полезна как для выяснения физического смысла более общих свойств нелинейных поляризуемостей, так и для установления особенностей молекулярных кристаллов.

Движение заряда, являющегося классическим ангармоническим осциллятором, записывается в виде

где затухание возбуждения электрона, энгармонизм, приложенное электрическое поле.

где Решение ищется в виде степенного ряда

(предполагается, что энгармонизм мал, поэтому влияние его на решение мало).

Подставляя это выражение в (5) и собирая члены одного порядка по полю, получим уравнения для нахождения

Уравнение (7) решается сразу:

Подставляя это значение в (8), получаем для

Зная можно определить поляризацию:

Для линейной поляризации имеем

Для поляризации, квадратичной по полю:

Из (12) следует, что нелинейная поляризуемость второго порядка зависит от произведения линейных восприимчивостей на частотах, участвующих в преобразовании.

Можно ввести приведенную нелинейную восприимчивость:

Эту величину иногда называют "постоянной Миллера" [20]. Основанием для такого наименования является факт, Что приведенные нелинейные восприимчивости большого количества неорганических полупроводниковых кристаллов различаются не более чем в два раза, в то время как неприведенные нелинейные восприимчивости различаются на несколько порядков. Так, нелинейная восприимчивость арсенида галлия превосходит нелинейную восприимчивость дигидрофосфата калия на три порядка, а приведенные нелинейные восприимчивости этих веществ различаются вдвое.

Поскольку [10], правило Миллера утверждает, что большие нелинейные восприимчивости неорганических материалов обычно связаны с большими показателями преломления Действительно, для неорганических кристаллов с большими нелинейными восприимчивостями обычно

Ниже будет показано, что для молекулярных кристаллов правило Миллера не выполняется. Из (13) следует, что приведенная нелинейная восприимчивость (постоянная Миллера) пропорциональна энгармонизму осциллятора и.

Предполагая, что взаимодействующие частоты лежат в области прозрачности кристалла из (10), (12) можно заключить, что восприимчивость второго порядка будет чисто действительной величиной,

Согласно (4) и (11) поляризация среды содержит компоненты с любыми возможными комбинационными частотами. Чтобы установить, какие из них будут иметь наибольшие амплитуды, необходимо рассмотреть фазы распространяющихся волн.

Согласно (4) импульс фотонов с частотой равен

показатель преломления среды на частоте Фотоны с таким волновым числом образуются за счет нелинейного взаимодействия в каждой точке среды. В той же среде распространяется ранее возникшая в ней волна частоты , волновое число которой Обе волны частоты окажутся в фазе, если При этом волна частоты усиливается.

В общем случае условие согласования фаз сводится к (2). Подробнее об условии согласования фаз см. гл. 5.