§ 3.6. Вынужденное комбинационное рассеяние сверхкоротких импульсов

Физика рассеяния; основные уравнения. Вынужденное рассеяние света связано с обусловленной оптической нелинейностью среды фазировкой элементарных возбуждений в поле мощной световой волны. Особенно просто пояснить суть возникающих явлений на примере вынужденного комбинационного рассеяния света на внутримолекулярных колебаниях. Классическая теория ВКР основывается на учете зависимости электронной поляризуемости молекулы от

конфигурации ядер, определяемой их смещениями от равновесных значений. В простейшем одномерном случае

Второй член этого разложения описывает модуляцию света молекулярными колебаниями в наведенной поляризации молекул появляются новые спектральные компоненты, сдвинутые на частоту колебаний ядер; поляризация молекулы

В условиях, когда определяется тепловыми движениями в среде, (2) описывает спонтанное комбинационное рассеяние.

Зависимость является одновременно причиной обратного воздействия световых волн на молекулярные колебания. Действительно, энергия взаимодействия молекулы со световой волной

и следовательно, в световом поле возникает сила

действующая на молекулярные колебания. Если поле содержит компоненты с частотами сон и разность которых близка к собственной частоте молекулярных колебаний -сос, то действующая сила приводит к резонансной раскачке колебаний. На хаотические внутримолекулярные движения накладываются регулярные вынужденные колебания, фазы которых в различных молекулах определяются фазами компонент светового поля: происходит фазировка молекулярных колебаний.

Экспериментально ВКР проявляется как неустойчивость интенсивной световой волны накачки в комбинационно-активной среде. Вторая компонента светового поля возникает за счет спонтанного комбинационного рассеяния. ВКР является пороговым эффектом — неустойчивость возникает, если интенсивность мощной световой волны накачки с частотой сон превышает пороговое значение зависящее от уровня оптических потерь. При этом условии интенсивность низкочастотной (стоксовой) волны с частотой усиливается по закону

где коэффициент определяется параметрами среды, расстояние. При волна накачки истощается, происходит эффективный энергообмен между волнами. Такова картина стационарного ВКР.

Особенности нестационарного ВКР были поняты фактически в конце 60-х — начале 70-х годов [35]. Именно в это время выполнены экспериментальные [36—391 и теоретические [40—45] работы, выявившие главные черты ВКР сверхкоротких световых импульсов. Узкие рамановские линии в газах имеют ширину 108—109 Гц. Поэтому уже в поле импульсов длительностью 10—100 не нелинейный отклик молекул становится существенно нестационарным. Инерция отклика

молекулы уменьшает амплитуду ее вынужденных колебаний и снижает, очевидно, эффективность вынужденного рассеяния. С другой стороны, как и в случае генерации гармоник и параметрических взаимодействий, при вынужденном рассеянии коротких импульсов возникают эффекты группового запаздывания, обусловленные разностью групповых скоростей импульса накачки и стоксова импульса.

Эффекты, обусловленные конечным временем локального отклика (локальная нестационарность) и дисперсией среды (волновая нестационарность), наблюдались экспериментально в начале 70-х годов.

Для анализа нестационарных эффектов ВКР обратимся к математическому описанию процесса, основанному на системе укороченных уравнений [46, 641:

Здесь амплитуды накачки и стоксовой волны, комплексная медленно меняющаяся амплитуда волны молекулярных колебаний, время релаксации, определяющее ширину линии спонтанного

— частотная расстройка. Коэффициенты нелинейной связи

где эффективная масса ядер, число молекул в единице объема. Уравнения (5) описывают попутное взаимодействие волн во втором приближении теории дисперсии и без учета изменения разности населенностей колебательных уровней. В правую часть (56), вообще говоря, должна входить случайная сила, обусловленная тепловыми флуктуациями в среде. Далее мы ограничимся случаем, когда в среду поступает «затравочный» импульс на стоксовой частоте с амплитудой т. е. будем рассматривать режим усиления.

Эффекты группового запаздывания в среде с широкими рамановскими линиями. Начнем с анализа эффектов группового запаздывания, которые доминируют в условиях, когда а дисперсионная длина превышает групповую

Уравнения для комплексных амплитуд

где в приближении заданного поля имеют простое решение

Для интенсивности стоксовой волны получаем

где

В сильно нестационарном режиме усиления формула (96) приводится к виду

Эффективная групповая длина зависит от формы импульса накачки. В случае гауссовского импульса Из (11) следует, что групповая расстройка приводит к насыщению усиления на длине

Влияние конечной длительности импульсов ярко проявляется в асимметрии стоксова рассеяния вперед и назад. В последнем случае эффективная длина встречного нелинейного взаимодействия

и, следовательно, отношение энергий стоксова излучения

Так, например, в кварцевых стеклах при с и стоксовом сдвиге частоты Асимметрия попутного и встречного ВКР в жидкостях экспериментально исследовалась в [38]. Решение уравнений (8) при сильном энергообмене для попутного и встречного взаимодействий волн приведено в [42]. Отметим, что при встречном взаимодействии за счет преимущественного усиления фронта стоксовой волны возможно формирование «гигантского» стоксова импульса — ситуация во многом аналогичная генерации «гигантских» импульсов при ГВГ и параметрическом усилении Впервые этот эффект наблюдался в экспериментах [37].

В последнее время наиболее интересные результаты по ВКР сверхкоротких импульсов получены в волоконных световодах. Кварцевые световоды обладают широкими рамановскими линиями см. рис. 3.14) и, следовательно, позволяют эффективно усиливать и преобразовывать импульсы с длительностью порядка В длинных световодах в полной мере проявляются эффекты группового запаздывания. Речь идет не только о насыщении усиления на расстоянии порядка групповой длины. Поскольку инкремент

усиления (11), с учетом зависимости групповой длины от частоты, выражается следующим образом:

то максимум усиления совпадает с центром рамановской линии только в том случае, когда длина световода Особенно ярко это проявляется при использовании в качестве источника накачки перестраиваемого по частоте параметрического генератора. При приближении сон к частоте сокр, на которой дисперсионный параметр групповая длина стремится к бесконечности и максимум усиления реализуется на частоте При отстройке сон от сокр групповая длина уменьшается, и вследствие этого максимум усиления смещается по частоте в сторону накачки.

Рис. 3.14. Контур линии комбинационного усиления в плавленном кварце

Рис. 3.15. Зависимость стоксова сдвига частоты от длины волны излучения накачки, измеренная в экспериментах [48]

Эта ситуация совершенно необычна для стационарного ВКР.

Указанные явления отчетливо наблюдались в экспериментах [48]. Импульсы накачки с длительностью и пиковой мощностью перестраивались по частоте в диапазоне При длине волны накачки на выходе волоконного световода регистрировались стоксовы импульсы со сдвигом частоты соответствующим центру линии усиления. По мере отстройки от длины волны, соответствующей нулевой дисперсии групповой скорости, величина стоксова сдвига уменьшалась (рис. 3.15). В экспериментах [49] измерения производились при фиксированной длине волны варьируемым параметром была длина световода, а регистрируемым — стоксов сдвиг частоты, который уменьшался с увеличением длины световода.

В экспериментах [50] изучалась временная картина явления. Авторы измерили, в частности, зависимость длительности стоксова импульса от длины световода и проследили взаимосвязь временного смещения центра стоксова импульса с энергетической эффективностью преобразования. Динамика формирования стоксова импульса в

условиях нормальной дисперсии групповой скорости иллюстрируется на рис. 3.16.

ВКР в условиях группового синхронизма; рамановские солитоны.

Специфическая особенность волоконных световодов заключается в том, что в них можно реализовать комбинационное преобразование частоты в условиях группового синхронизма, выбирая длины волн симметрично, относительно длины волны, соответствующей нулевой дисперсии групповой скорости.

Рис. 3.16. (см. скан) Динамика формирования импульса на стоксовой частоте из непрерывного затравочного сигнала в условиях нормальной дисперсии групповой скорости (на затравочном сигнале нанесены временные метки). Видно, что максимальное усиление испытывает сигнал, поступивший на вход световода одновременно с хвостом импульса накачки. Более поздние части затравочного сигнала встречают на своем пути истощенную накачку, более ранние проходят лишь сквозь часть импульса накачки. Пунктиром показана исходная форма импульса накачки. На врезке — измеренная в эксперименте [50] зависимость длительности стоксова импульса от длины световода

Другая возможность связана с использованием маломодовых световодов, в которых групповую расстройку можно скомпенсировать за счет межмодовой дисперсии.

Здесь на первый план выходят эффекты, связанные с совместным проявлением фазовой само- и кросс-модуляции, дисперсии и комбинационного преобразования частоты. Математические модели этих процессов, учитывающие изменение показателя преломления в поле высокоинтенсивных импульсов, сформулированы в [51] в первом приближении теории дисперсии и обобщены в [52]. Для импульсов с начальной длительностью в единицы пикосекунд усиление можно считать стационарным, а систему уравнений (5), записанную с учетом самовоздействия, представить в виде

где бегущее время, связанное с импульсом накачки, коэффициенты поглощения, интегралы перекрытия волноводных мод.

Рис. 3.17. Динамика формирования сверхкоротких импульсов ВКР в кварцевом волоконном световоде, возбуждаемом пикосекундными импульсами накачки с гауссовской огибающей; спектральная область соответствует нормальной дисперсии групповой скорости. Изображены временные профили интенсивности накачки и стоксова импульса

Основные закономерности комбинационного преобразования частоты в волоконных световодах были выявлены в численных экспериментах [52, 53], основанных на решении системы (14). В зависимости от спектральной области, в которую попадают накачка и стоксова

компонента ВКР, можно выделить различные режимы генерации. Если относятся к области нормальной дисперсии групповой скорости то совместное проявление фазовой самомодуляции и дисперсии приводит к расплыванию импульса накачки и снижает эффективность энергообмена.

Рис. 3.18. (см. скан) Динамика формирования импульсов Комбинационная частота попадает в область аномальной дисперсии групповой скорости, накачка — в область нормальной дисперсии

К аналогичному результату приводит и взаимное влияние импульсов на основной и стоксовой частотах через нелинейную добавку к показателю преломления — кросс-модуляция. Результирующая длительность стоксова импульса заметно превышает исходную длительность накачки (рис. 3.17), кроме того, стоксов импульс имеет

чительную частотную модуляцию. В принципе, его можно сжать с помощью диспергирующей линии задержки.

В случае, когда стоксова компонента попадает в область аномальной дисперсии групповой скорости, картина радикально изменяется, так как совместное проявление дисперсии и нелинейности создает условия для самосжатия стоксова импульса.

Рис. 3.19. (см. скан) Формирование высокоиитеисивиых рамаиовских солитоиов в спектральной области, соответствующей аномальной дисперсии групповых скоростей на частотах

Переложение частотной модуляции накачки на стоксову частоту также ускоряет сжатие

импульса. В этом режиме пиковая можиость стоксова импульса может существенно превышать мощность импульса накачки (рис. 3.18).

И, наконец, при самовоздействие приводит к самосжатию не только стоксова импульса, но и импульса накачки, а кросс-модуляция способствует этому процессу. В этом режиме открываются перспективы получения высоких КПД преобразования и существенного (на порядок) уменьшения длительности стоксова импульса (рис. 3.19). Подбирая параметры импульса накачки и световода, можно реализовать режим преобразования многосолитонного импульса накачки в мощный односолитонный импульс на стоксовой частоте

Приведенные иллюстрации относились к случаю группового синхронизма. Расстройка групповых скоростей вызывает некоторое уменьшение длительности стоксова импульса и снижение энергетической эффективности преобразования. При небольших значениях расстройки групповых скоростей в численных экспериментах обнаружен нелинейный захват стоксова импульса импульсом накачки, связанный с их «реактивным» взаимодействием через нелинейную добавку к показателю преломления [53]. В последнее время эффекты, обусловленные кросс-модуляцией, подтверждены прямыми экспериментами как в неограниченных средах, так и в волоконных световодах [54—56].

Комбинационное преобразование частоты сверхкоротких импульсов в сочетании с солитонными эффектами привело к созданию целого класса перестраиваемых по частоте источников фемтосекундных рамановских солитонных лазеров, которые будут рассмотрены в гл. 6.

Нестационарный молекулярный отклик. Перейдем к рассмотрению вынужденного комбинационного рассеяния сверхкоротких импульсов в средах с узкими рамановскими линиями, когда существенной становится нестационарность локального отклика Совместное проявление локальной и волновой нестационарности детально рассмотрено в [45], где, в частности, показана возможность формирования стационарных стоксовых импульсов и подавления ВКР в фазово-модулированных импульсах. Далее мы ограничимся важным для спектроскопии случаем, когда протяженность среды меньше групповой длины Тогда в приближении заданного поля уравнения (5) принимают вид

где расстройка Решение этих уравнений

где модифицированная функция Бесселя,

Так как то усиление стоксовой волны меньше, чем в квазистатическом режиме, а форма и длительность возбуждающего и стоксова импульсов существенно различаются. В частности, для прямоугольного импульса накачки в соответствии с (16) получаем

где После включения накачки происходит экспоненциальное нарастание стоксовой компоненты, которое не успевает завершиться к моменту окончания импульса накачки [42, 44], поэтому стоксов импульс оказывается короче импульса накачки. Располагая выражениями для и воспользовавшись (17), можно рассчитать динамику молекулярного отклика

Рис. 3.20. Динамика нестационарного молекулярного отклика, возбуждаемого в комбинационно-активной среде при прохождении прямоугольного импульса накачки [44]; показаны временные распределения входе в среду, в промежуточной точке, в — на выходе из среды,

Картина поведения в различных сечениях среды, возбуждаемой прямоугольным импульсом накачки, изображена на рис. 3.20. Приведенные результаты относятся к случаю прямоугольного возбуждающегося импульса, но легко могут быть обобщены на импульс произвольной формы. Главное здесь — сокращение длительности стоксова импульса и появление задержки относительно накачки.

В заключение отметим, что генерация лазерных импульсов с длительностью открыла возможности для возбуждения и зондирования нестационарного молекулярного отклика в конденсированных средах с широкими рамановскими линиями. Различные схемы нестационарной спектроскопии комбинационного рассеяния — предмет следующего параграфа.