возможность наблюдения совместного проявления нелинейных и дисперсионных эффектов в твердых телах, в том числе возбуждения акустических солитонов.
В последние годы значительное число исследований было направлено на разработку оптических методов возбуждения и регистрации все более коротких когерентных импульсов деформации
Во многом это связано с широкими перспективами практического применения этого бесконтактного, дистанционного метода для экспресс-диагностики различных веществ. Возбуждаемые с помощью лазеров акустические импульсы наносекундной длительности эффективно использовались для определения анизотропии модулей упругости [81] и распределения пространственного заряда в диэлектриках [82]. Создание оптических генераторов пикосекундных акустических импульсов открывает возможность измерения поглощения акустических волн 1 гига- и терагерцевого диапазона частот [76—79], изучения упругих свойств [76, 78, 80], распределений дефектов и остаточных напряжений в пленках, измерения толщин тонких пленок [74, 77, 781. Однако у проводимых исследований, несомненно, есть и более фундаментальные цели. С одной стороны, это создание импульсных акустических спектрометров быстрых нестационарных процессов. С другой — исследования распространения когерентных акустических волн в условиях, когда существенно проявляется дискретная структура кристаллов.
Механизмы генерации коротких акустических импульсов разнообразны. Акустические импульсы возбуждаются при лазерном пробое; вместе с тем достаточно эффективными оказываются и методы, основанные на неразрушающих воздействиях лазерного излучения на вещество.
Естественно, что если речь идет о субнаносекундных и пикосекундных акустических импульсах, возбуждение должно осуществляться сверхкороткими лазерными импульсами. Последнее, однако, ни в коей мере не гарантирует еще получения близкого по длительности к лазерному акустического импульса. Имеется много причин, приводящих к растяжению последнего, поэтому типична ситуация, когда
Следует подчеркнуть также характерную черту когерентных импульсов деформации, возникающих при оптоакустических взаимодействиях. Возникновение акустического импульса является, по существу, результатом детектирования («выпрямления») светового импульса — ситуация, во многом аналогичная таковой при генерации мощных инфракрасных импульсов за счет оптического детектирования сверхкоротких импульсов в среде с квадратичной нелинейностью (§ 3.5). Поэтому возникающий акустический импульс — это видеоимпульс, импульс длительностью в один период, имеющий много общего с импульсом черенковского излучения когерентного сгустка нелинейной поляризации.
В экспериментах, описанных в [72, 73], генерация волн деформации происходила за счет давления на образец расширяющейся плазмы, которая образуется при лазерном воздействии на жестко зажатый между оптическими прозрачными пластинами слой поглотителя. Здесь длительность акустического импульса определяется медленными
уравнением диффузионного типа
где
— коэффициенты поглощения и отражения света,
коэффициент диффузии температурного поля (температуропроводность),
— теплоемкость при постоянном давлении,
огибающая интенсивности оптического импульса длительностью
Уравнение (2) записано в предположении о мгновенной термализации поглощенной световой энергии.
Математический анализ задачи (1) — (2) показывает, что вблизи облучаемой поверхности, в области нестационарных пространственно-неоднородных изменений температуры возбуждается акустический видеоимпульс (рис. 3.34). Его временные параметры непосредственно связаны с длительностью огибающей оптического импульса. От частоты заполнения лазерного импульса зависит коэффициент поглощения
Акустический видеоимпульс при комнатных температурах отрывается от потока высокочастотных фононов, которые в этих условиях распространяются диффузионно.
Длительность возбуждаемых импульсов деформации может ограничиваться снизу не только величиной
но и временем пробега звука по области тепловыделения, а характерный размер области нагрева решетки I определяется либо длиной поглощения света
либо длиной теплопроводности — расстоянием, на которое прогреется кристалл за время оптического воздействия за счет переноса энергии электронами, фононами и т. д. Фононная теплопроводность всегда происходит со скоростями, не превышающими звуковую, и поэтому не приводит к уширению акустических импульсов. Движения электронов в металлах и электронно-дырочной плазмы в полупроводниках может существенно увеличить область нагрева решетки, особенно при низких температурах. При комнатных температурах диффузия носителей в значительной мере замедлена из-за сильного рассеяния на тепловых колебаниях решетки. Поэтому для термоупругой генерации сверхкоротких импульсов деформации необходимо одновременно уменьшать длительность лазерного воздействия и длину поглощения света. Наконец, нельзя забывать, что время нагрева решетки может определяться не временем оптического воздействия, а временем передачи энергии от электронов к фононам, что также препятствует укорочению длительности та импульсов деформации.
Оптическое возбуждение и детектирование акустических импульсов; обзор экспериментальных данных. Впервые термоупруго возбуждаемые при поглощении оптического излучения субнаносекундные акустические импульсы были зарегистрированы в [74]. Они возбуждались при поглощении в нержавеющей стали лазерных импульсов длительностью
не (длина световой волны
и регистрировались тонкопленочным преобразователем на основе
В [75] звуковые импульсы длительностью
не, возбуждаемые термоупруго либо в процессе абляции при воздействии света
на графитовые или металлические покрытия,
регистрировались преобразователями конденсаторного типа. Изучались затухание и дисперсия столь высокочастотных акустических волн в полимерных пленках (тефлон, милар и др.), которые позволяют судить о микроструктуре, пористости и т. д. последних. В [76] субнаносекундные продольные звуковые импульсы были зарегистированы в воде при поглощении излучения лазера на гранате с эрбием
Генерация гиперзвука в воде связана в данном случае с сильным поглощением лазерного излучения
Согласно оценкам авторов [76] при интенсивностях света
в воде возбуждались ударные волны с давлениями 20 кбар, нелинейное распространение которых наблюдалось экспериментально. Это позволило судить об уравнении состояния воды при высоких давлениях.
Рис. 3.35. Изменение оптического пропускания тонкой пленки
обусловленное многократным переотражением в пленке фотовозбужденного акустического импульса; параметр кривых — толщина пленки [77]
Необходимо отметить, что в перечисленных работах [74—76] визуализация акустических импульсов осуществлялась с помощью осциллографов с полосой, не превышающей
что не позволяет говорить об адекватном воспроизведении формы звуковых импульсов. В целом можно, по-видимому, утверждать, что дальнейшее продвижение в область приема высокочастотных широкополосных акустических сигналов с помощью электрических схем регистрации затруднительно. Новые перспективы в этом направлении открывает использование различных оптических систем регистрации быстропротекающих процессов.
Впервые акустические колебания с периодом, меньшим
были зарегистрированы в [77]. Для возбуждения и регистрации акустических волн в аморфных пленках
использовались пикосекундные оптические импульсы
с энергией кванта
следовавшие с большой частотой повторения
Импульсы возбуждающей последовательности имели энергию
зондирующие — примерно на два порядка меньшую. Эксперимент заключался в измерении прохождения через пленку и отражения зондирующих импульсов в зависимости от их задержки по отношению к возбуждающим. На фоне монотонно уменьшающегося сигнала, вызванного фотовозбуждением носителей и их релаксацией, наблюдались затухающие осцилляции коэффициентов отражения и прохождения
света, связанные с модуляцией зонной структуры пленок возбужденными в них акустическими волнами (рис. 3.35). Например, сужение ширины запрещенной зоны в аморфных полупроводниках при акустической деформации вызывает увеличение поглощения зондирующего излучения и соответственно уменьшение пропускания пленки.
риментально зарегистрированные звукоиндуцированные изменения коэффициентов отражения и пропускания были на уровне
Использование тонких пленок толщиной 500—1500 А позволило авторам [77] фактически наблюдать распространение гигагерцевого звука (акустические частоты
при комнатных температурах и определить скорости звука. Согласно полученным результатам например, в
скорость
см/с, что при
позволяет возбуждать акустические импульсы длительностью
В последующей работе [78] аналогичная оптическая система
использовалась для диагностики пленок
что позволило определить наряду со скоростью звука константы деформационных потенциалов валентной зоны и зоны проводимости.
Рис. 3.36. Схема эксперимента по оптической регистрации распространения и затухания гигагерцевых гармонических акустических волн; на вставке — зависимость коэффициента отражения
зондирующего импульса от его временной задержки
относительно возбуждающего импульса [79]
На рис. 3.36 представлена схема эксперимента [79], в котором осуществлялась оптическая регистрация распространения и затухания гармонических гигагерцевых акустических волн
Широкополосные акустические импульсы возбуждались при поглощении лазерных импульсов накачки
в пленках алюминия либо
и распространялись в оптическом стекле. В [80] для регистрации акустических волн, также как и в [791, использовался эффект изменения коэффициента отражения зондирующего излучения от поверхности при выходе на нее звуковой волны (эффект пьезоотражения), но на этот раз в металлах
Так же как и в [77—79], использование дополнительной низкочастотной акусто-оптической модуляции возбуждающих импульсов и селективного усиления при обработке отраженных сигналов позволяет существенно повысить чувствительность приема. В данном случае при
и частоте модуляции
[83] уверенно регистрируются относительные изменения коэффициента отражения на уровне
(предельные чувствительности —
Профили сигналов, представленные в [83], имеют характерные длительности порядка
Недавно методы термомодуляционной спектроскопии отражения, разработанные в [80, 83], были перенесены из пико- [84] в фемтосекундную область временного разрешения
[85]. В ближайшее время следует ожидать появления исследований, в которых для регистрации сверхкоротких акустических импульсов будут использованы
фемтосекундные оптические импульсы. Для генерации же звука в рассмотренных схемах использование фемтосекундных лазеров пока не представляется целесообразным, так как реальная длительность возбуждаемых акустических импульсов будет определяться глубиной проникновения излучения в кристалл, либо толщиной поглощающей пленки, либо неидеальностью поверхности. Даже при
см/с, характерное акустическое время
существенно превышает времена фемтосекундных воздействий. Тем не менее фемтосекундные лазеры могут быть использованы в других схемах генерации гига- и терагерцевых акустических волн. Например, в [86] за счет инициирования модуляционной неустойчивости излучения, распространяющегося в оптическом волокне, получена последовательность субпикосекундных оптических импульсов
с частотой повторения
которая к тому же допускает перестройку. Очевидно, что подобные цуги лазерных импульсов могут быть использованы для генерации квазигармонических акустических сигналов с частотой
в полной аналогии с экспериментом [87], в котором 20 лет назад впервые для генерации звука использовались пикосекундные лазеры
До настоящего времени все эксперименты по лазерной генерации сверхкоротких импульсов деформации были выполнены при комнатных температурах, что фактически позволяло исследовать распространение акустических волн с частотами
лишь на микроскопические расстояния. Использование оптически возбуждаемых пикосекундных акустических импульсов для диагностики макроскопических образцов возможно только при низких (гелиевых) температурах. Как теоретически показано в [88], переход к столь низким температурам вносит качественные изменения в процесс термоупругой генерации звука. С одной стороны, исключается возможность генерации сверхкоротких импульсов деформации на поверхности макроскопических металлических образцов. Действительно, с понижением температуры электронная теплопроводность металлов сильно возрастает [89], а при гелиевых температурах электроны могут распространяться, не рассеиваясь в течение интервалов времени, значительно превышающих
[90]. В этом случае характерный размер нагреваемой за время воздействия области
скорость Ферми электронов проводимости) и длительность возбуждаемого импульса деформации будут превосходить длительность светового импульса по крайней мере на 2—3 порядка:
. Поэтому металлы для оптической генерации звука при низких температурах, по-видимому, могут быть использованы только в виде пленок на диэлектрических подложках [88].
С другой стороны, при низких температурах изменяется характер поведения фононной подсистемы кристалла. Во-первых, процессы установления равновесного распределения фононов замедляются настолько, что при сверхкоротких оптических воздействиях фононы являются существенно неравновесными, а процесс термализации поглощенной световой энергии нельзя описать просто через повышение температуры кристалла. В [88] показано, что в этом случае генерация когерентных акустических импульсов — результат нелинейного
взаимодействия случайных звуковых волн, и неравновесным аналогом области с пространственным градиентом температуры является область с градиентом плотности энергии фононного поля. Именно в таких областях возбуждаются регулярные деформации решетки. Во-вторых, при низких температурах может измениться характер фононной теплопроводности, диффузионный режим сменяется баллистическим, при котором фононы могут распространяться на макроскопические расстояния, не рассеиваясь [90, 91]. Таким образом из области поглощения оптической энергии при низких температурах исходит нестационарный поток неравновесных фононов, фронт которого движется со скоростью звука [88, 92]. С фронтом связан градиент плотности энергии фононного поля, что приводит к синхронной генерации в этой области когерентного звука — амплитуда волны деформации растет со временем по логарифмическому закону [92]. Обратное влияние возбуждаемых когерентных акустических волн на распространение фононов анализировалось в [93]. Напомним, что фононная теплопроводность ни при каких условиях не уширяет оптически возбуждаемые звуковые импульсы.
Электронный механизм оптической генерации звука в полупроводниках; на пути к генерации предельно коротких акустических импульсов. Экспериментальные и теоретические исследования [94—96] выявили ряд важных преимуществ, которые может дать использование полупроводниковых кристаллов для создания оптических генераторов пикосекундных акустических импульсов. С точки зрения оптической генерации акустических волн наиболее существенной особенностью полупроводников является наличие в них наряду с термоупругим дополнительного механизма деформации кристаллической решетки. Речь идет о так называемом электронном или концентрационно-деформационном механизме [94—97], который обусловлен изменением равновесной плотности полупроводников при оптической генерации неравновесных электронно-дырочных пар.
В полупроводниках при любых пространственно-временных изменениях концентрации электронно-дырочной плазмы
происходит возбуждение акустических волн. Неоднородное волновое уравнение, аналогичное (1), в этом случае имеет вид
где
константа деформационного потенциала электронно-дырочной пары. Преимущества деформационного механизма оптической генерации субмикронных акустических сгустков в сравнении с термоупругим непосредственно связаны с отличием динамики плазменной и фононной подсистем полупроводника. Для описания диффузии фотовозбуждений электронно-дырочной плазмы можно использовать уравнение
здесь
коэффициент амбиполярной диффузии,
время рекомбинации электронно-дырочных пар.
Термоупругая генерация волн деформации происходит при пространственно-неоднородном нагреве и остывании кристаллической решетки, причем уменьшение температуры тела
определяется исключительно теплопроводностью. Генерация волн деформации за счет электронного механизма, согласно (3), происходит как при увеличении концентрации неравновесных носителей
(при межзонном поглощении света), так и при уменьшении
Однако, в отличие от температуры кристалла
концентрация носителей в плазме
в силу (4) падает не только за счет ее пространственной диффузии, но и за счет рекомбинации электронно-дырочных пар. Важно, что время рекомбинации неравновесных носителей
существенно зависит от их концентрации
при двухчастичной рекомбинации,
при Оже-рекомбинации). Поэтому, изменяя плотность энергии оптического воздействия и, следовательно, характерную концентрацию фотовозбужденных носителей, можно эффективно влиять на эволюцию плазмы после окончания светового воздействия и, тем самым, на процесс генерации волн деформации. Уменьшая время рекомбинации
можно добиться выключения деформационного источника акустических волн за времена, не превосходящие длительность оптического воздействия
трти), и существенного уменьшения длины диффузии неравновесных носителей
Оба эти обстоятельства приводят к сокращению длительности оптически возбужденных в полупроводниках импульсов деформации вплоть до
Важное преимущество электронного механизма генерации звука состоит и в том, что при трти он приблизительно на порядок эффективнее термоупругого [94—96]. Лишь при
в результате насыщения концентрации фотовозбужденных носителей и ускорения процессов термализации энергии термоупругий механизм начинает конкурировать с электронным.
Отметим, что сильная зависимость коэффициента поглощения оптического излучения от превышения энергий светового кванта
ширины запрещенной зоны
позволяет, используя различные (или перестраиваемые) источники света, в широких пределах изменять характерную глубину области фотогенерации носителей В тех случаях, когда длительность акустических импульсов определяется временем пробега звука по области поглощения света
это должно приводить к эффективной перестройке длительности акустических импульсов. Для генерации сверхкоротких импульсов деформации с
важно, что в полупроводниках можно реализовать поглощение оптического излучения в тонком приповерхностном слое
Наконец, принципиальное преимущество электронного механизма по сравнению с термоупругим для возбуждения акустических импульсов с
состоит в том, что он при поглощении оптического кванта включается безынерционно (при переходе электрона из валентной зоны в зону проводимости). Безынерционное возбуждение фононной подсистемы полупроводника осуществляется лишь при непрямых процессах межзонного поглощения света, однако при этом на нагрев
решетки идет незначительная часть поглощенной энергии. Основная же доля поглощенной энергии передается решетке при электрон-фононных взаимодействиях и при безызлучательной электронно-дырочной рекомбинации. Время энергообмена между поглотившей световую энергию электронной подсистемой и фононной уменьшается по мере увеличения концентрации фотовозбужденной плазмы. Однако при достижении критических концентраций неравновесных носителей процессы электронно-дырочной рекомбинации и рассеяния носителей на фононах могут существенно экранироваться. Например, согласно [98] время трехчастичной (оже-) рекомбинации в кремнии невозможно сделать менее
(насыщение при
). Таким образом, существует ограничение снизу на время, за которое можно существенно нагреть полупроводник при безызлучательной рекомбинации. Соответственно эта конечная задержка при передаче энергии от носителей к решетке препятствует возбуждению мощных пикосекундных акустических импульсов за счет термоупругого механизма.
Развитая в [95] теория позволяет оценить характерные временные масштабы акустического импульса, оптически возбуждаемого вблизи свободной поверхности полупроводника (рис. 3.34) за счет электронного механизма. Профиль колебательной скорости на рис. 3.34 представлен для
Длительность переднего фронта
определяется максимальным из трех времен: 1) длительности оптического воздействия
времени пробега звука по области поглощения света
характерного времени
связанного с диффузией носителей. Отметим, что при
время
т. е.
принимает физический смысл времени пробега звуком расстояния, на которое диффундируют носители до рекомбинации. Так как акустический импульс меняет полярность за время порядка
(рис. 3.34), то для генерации импульсов разрежения с длительностью
необходимо добиться
т. е. та,
В случае световых импульсов с длительностью
такую ситуацию можно реализовать, например, в
используя оптическое излучение с длиной волны
Действительно, принимая для оценок
получаем
При деформации кристалла для акустического числа Маха
и давления в звуковой волне
в общем случае справедливы следующие порядковые оценки:
Для кремния
они принимают вид
В рассматриваемом нами случае рост концентрации носителей не ограничивается объемной рекомбинацией вплоть до
т. е.
— константа
При этом в случае
концентрация
Таким образом, при увеличении интенсивности оптического воздействия до
значения
а также
коэффициент преобразования оптического излучения в звук
линейно растут вплоть до
При дальнейшем увеличении интенсивности все указанные параметры растут медленнее, чем по линейному закону, в силу постепенного насыщения концентрации фотовозбужденных носителей. В режиме насыщения
коэффициент преобразования
для концентрационного механизма генерации вообще начинает падать:
Отметим, что пространственная протяженность возбужденного акустического сгустка
Таким образом, в акустической волне реализуются градиенты давления до 20 Мбар/см. Эти перепады давления могут еще более возрастать по мере укорочения фронта импульса при его нелинейном распространении. Для длины образования разрыва в акустической волне справедлива оценка
что в рассматриваемом случае приводит к
нелинейный параметр). Таким образом, оптическое возбуждение подобных акустических импульсов позволит изучить процессы их нелинейной трансформации [99] в образцах толщиной свыше
Укорочению импульса разрежения (рис. 3.34) до
может препятствовать диффузия неравновесных носителей. Действительно, из-за экранировки электрон-фононного взаимодействия
поэтому
Однако это заключение нельзя считать бесспорным, так как существуют экспериментальные наблюдения [100], указывающие на удержание плазмы вблизи поверхности полупроводника в потенциальной яме, возникающей при нагреве приповерхностной области. В целом вопрос о характере движения фотовозбужденной электронно-дырочной плазмы в настоящее время является открытым; существуют эксперименты [101, 102], указывающие на ее сверхзвуковое (с дрейфовыми скоростями
до
) гидродинамическое расширение, наряду с экспериментами [103], в которых не удалось реализовать ускорение плазмы до скоростей, превышающих скорость медленной поперечной акустической моды. Ответ на этот вопрос могут дать и акустооптические эксгерименты. Например, если в условиях вышепроведенного расчета реализуется дрейфовое расширение плазмы в течение времени
то акустический сигнал на детектор должен прийти на время
не раньше, чем в отсутствие ее сверхзвукового движения. Если же переход плазмой звукового барьера не реализуется, то ее движение ни при каких условиях не уширяет акустические импульсы. В этом случае, уменьшая глубину проникновения оптического излучения до
см и длительность светового воздействия до
мы можем уменьшить длительность импульсов разрежения до
Согласно экспериментальным результатам [104] для
при
было достигнуто
По нашим оценкам в этом случае можно получить:
Таким образом (в силу
распространение подобных импульсов можно исследовать только при низких температурах. Если же уменьшить на порядок
и соответственно
то длина образования
разрыва
и нелинейные акустические процессы можно наблюдать в тонких пленках при комнатных температурах.
Длительность спада импульса сжатия согласно [95] определяется при
следующим образом:
Если же для времени рекомбинации носителей
справедливо
Таким образом, если
меньше времени пробега звуком области фотовозбуждения
и времени, связанного с движением носителей
то время спада импульса сжатия, а следовательно, и длительность импульса сжатия не зависят от глубины поглощения и процессов диффузии. Физически это обусловлено тем, что импульс сжатия формируется при сложении двух акустических сигналов, первый из которых возбуждается при фотогенерации плазмы, а второй — при ее рекомбинации. Длительности каждого из этих сигналов зависят от
Они имеют противоположные полярности и задержаны на время порядка суммы времен
Вот почему при
длительность импульса сжатия в результирующей волне оказывается не зависящей от
Поэтому на пути генерации пикосекундных импульсов сжатия не возникает проблем, связанных с быстрым расширением плазмы. Согласно развитым представлениям [94—96], если при малых интенсивностях оптического воздействия
и длительность спада импульса сжатия
то по мере увеличения интенсивности света и соответственно концентрации плазмы
можно реализовать
и тем самым добиться возбуждения акустических импульсов с длительностью
Такой метод в наносекундном диапазоне времен был реализован в экспериментах [94, 96], в которых при увеличении плотности энергии оптического воздействия
от
до примерно
длительность импульса сжатия сокращалась от
не
до
не.
Оценим возможность осуществления такого режима при воздействии на арсенид галлия излучением с длиной волны
В этом случае
поэтому
и при
время
Если бы не было сложения сигналов, возбужденных при фотогенерации и рекомбинации носителей, то для длительности импульса сжатия выполнялось бы:
Реально же, если мы реализуем
то получаем
для этого необходимо достичь концентрации носителей
В рассматриваемом случае
увеличению концентрации носителей препятствует их диффузия в глубь кристалла, поэтому необходимые интенсивности возбуждения оцениваются из соотношения
из которого получаем
и далее
кбар,
Таким образом, уже в пленках толщиной около
можно ожидать проявления акустической нелинейности. В низкотемпературных экспериментах, как указывает теория [99], конкуренция нелинейности и дисперсии может приводить к распаду интенсивных акустических сгустков на последовательность солитонов, каждый из которых имеет длительность порядка