17. Генерация оптических гармоник

Одним из важнейших процессов в нелинейной оптике является генерация высших гармоник светового излучения, в частности второй гармоники (рис. 17.1 на вклейке в конце книги). Процесс генерации второй гармоники будем сокращенно обозначать ГВГ. Открытие ГВГ тесно связано с разработкой источников интенсивного монохроматического излучения — лазеров. Оно было сделано всего лишь через год после создания Мейманом рубинового лазера. Первыми излучение на второй гармонике получили Франкен, Хилл, Питерс и Вейнрейх [1], направив пучок рубинового лазера на кристалл кварца. Поскольку длина волны рубинового лазера составляла 6943 А (пучок, вызывающий ГВГ, будем называть основным), вторая гармоника относилась к близкой ультрафиолетовой области спектра т. е. 3471 А). Однако коэффициент преобразования энергии основного пучка в энергию второй гармоники был чрезвычайно мал, так как фазовые скорости световых пучков в кристалле сильно отличались друг от друга. Отсутствие фазового синхронизма затрудняло эффективное преобразование (умножение) частоты. Эту трудность преодолел в 1962 г. Джордмейн [2], который предложил простой и весьма остроумный метод согласования показателей преломления для обоих пучков. Метод основан на выборе в нелинейном кристалле такого направления, вдоль которого фазовые скорости основного пучка и второй гармоники одинаковы. Иногда это направление называют направлением синхронизма. Ниже мы обсудим эти вопросы, основываясь прежде всего на работе Франкена и Варда [31. Детальное обсуждение процессов генерации оптических гармоник света читатель найдет в работах Клейнмана [41, Ахманова и Хохлова [5], Армстронга и др. [6], Бломбергена [71 и Келиха [81.

Простейшее объяснение процесса генерации второй гармоники Можно дать в предположении, что поляризация прозрачного материала зависит от электрического поля световой волны следующим образом:

где — линейная оптическая восприимчивость, описывает нелинейную зависимость Р от Е. Коэффициент очень мал, около в системе единиц СГС Компонента поляризации, ответственная

Рис. 17.2. Зависимость поляризации от напряженности электрического поля световой волны для кристалла с центром (а) и без центра (б) инверсии [3].

за генерацию второй гармоники, имеет вид

где — напряженность электрического поля световой волны. Зависимость нелинейной поляризации от времени имеет вид

где

Основной пучок возбуждает в нелинейном кристалле не только вторую гармонику, но и некоторую постоянную поляризацию. Нестеренко и Морозов [9] с большим успехом использовали постоянную поляризацию кристалла под действием света для измерения мощности лазерных пучков.

Если функция для данного кристалла нечетная (рис. 17.2, а), член в выражении (17.1) исчезает; такой кристалл непригоден для генерации второй гармоники. Функция должна иметь вид, показанный на рис. 17.2, б. Отсутствие центра инверсии в кристалле — необходимое, но не достаточное условие его использования для ГВГ.

§ 1. ТЕНЗОРНЫЙ АНАЛИЗ ПРОЦЕССА ГВГ

Поскольку для генерации второй гармоники пригодны только кристаллы без центра инверсии, уравнения, характеризующие процесс ГВГ, нельзя записать с помощью только скалярных величин. Для правильного анализа процесса необходимо ввести тензорные величины. Дадим здесь очень упрощенный очерк теории ГВГ. Как известно [10], оптическую поляризацию кристалла в произвольной системе прямоугольных координат можно представить

в следующем виде (в квадратичном приближении, пренебрегая остальными членами):

где компоненты вектора оптической поляризации, обеспечивающие — компоненты электрического поля основного пучка, — тензор ранга, описывающий оптическую нелинейность.

Тензор имеет 27 компонент Индексы принимают значения 1, 2, 3. Число компонент зависит от симметрии кристалла. Теперь можно выполнить преобразование (например, поворот или инверсию) вектора оптической поляризации в другую систему координат. Пусть это преобразование реализуется с помощью -компонентной матрицы Удобнее всего выбрать преобразование, которое совпадало бы с одним или несколькими элементами симметрии рассматриваемого кристалла. Преобразования такого типа называются преобразованиями симметрии. Для произвольного преобразования имеем

— компоненты поляризации и поля в новой системе координат. Если обозначить матрицу преобразования симметрии через то

Допустим, что рассматриваемый кристалл обладает центром инверсии. Соответствующее преобразование симметрии записывается в виде

Последнее равенство выполняется лишь при условии, что Поэтому кристаллы с центром инверсии непригодны для ГВГ. Из общего числа 32 кристаллографических классов остается 21 класс кристаллов без центра инверсии.

При анализе пьезоэлектриков в целях упрощения записи два индекса по которым симметрично, заменяют одним индексом принимающим значения от 1 до 6. Тогда

Объясним это несколько подробнее на примере явления пьезоэлектричества. Связь между электрической поляризацией кристалла

Таблица 17.1 (см. скан) Компоненты тензора

Р и напряжением а имеет тензорный характер:

где — тензор ранга 3, описывающий пьезоэлектрические модули. Тензор напряжений имеет ранг 2 и 9 компонент. Поскольку каждая компонента вектора поляризации в общем случае зависит от каждой из компонент тензора напряжений, тензор должен иметь компонент. Этот тензор симметричен относительно индексов

Таблица 17.2 (см. скан) Сокращенная запись пьезоэлектрических коэффициентов

Компоненты тензора приведены в табл. 17.1. Модули в скобках не являются независимыми и могут быть, выражены через модули, симметричные по отношению к ним и стоящие справа от диагонали. Сокращенная запись пьезоэлектрических коэффициентов приведена в табл. 17.2. Здесь мы имеем компонент. В табл. 17.3 пояснено, как тензорные индексы заменяются на матричные. Матрица пьезоэлектрических модулей имеет вид, приведенный в табл. 17.4. Зависимость поляризации от напряжения записывается в матричной форме следующим образом:

Таблица 17.3 (см. скан) Замена тензорных индексов матричными

где индекс принимает значения от 1 до 3, а индекс — от 1 до 6. Аналогично записывается связь между компонентами иектора оптической поляризации и вектора электрического поля световой волны:

где индексы принимают значения от 1 до 3, а индекс — от 1 до 6.

Для примера запишем эту зависимость для составляющей

Матрица пьезоэлектрических коэффициентов (модулей) или компонент нелинейной восприимчивости (последние часто обозначают теми же символами, что и пьезоэлектрические модули) двух кристаллов, представляющих интерес для ГВГ, приведена в табл. 17.5. Таким образом, кристаллы KDP и кварца имеют лишь две независимые компоненты тензора нелинейной восприимчивости. Сходство пьезоэлектричества и процесса ГВГ имеет лишь качественный характер. Для кристалла KDP компоненты вектора оптической поляризации имеют вид

Согласно работе Клейнмана [4] число независимых составляющих тензора нелинейной восприимчивости можно уменьшить при выполнении некоторых дополнительных условий симметрии. Эти

Таблица 17.4. Матрица пьезоэлектрических модулей

условия существуют в прозрачных кристаллах, очень слабо поглощающих излучение основного пучка и его второй гармоники. Клейнман показал, что при этом выполняется соотношение

Таблица 17.5 (см. скан) Пьезоэлектрические модули кристаллов KDP и кварца

поскольку произведение представляет собой полный дифференциал. Тогда

откуда следует возможность перестановки двух первых индексов у составляющих тензора