§ 3. ВЫНУЖДЕННОЕ КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ СВЕТА (экспериментальные результаты)

Вынужденное комбинационное рассеяние света (ВКР) случайно обнаружили Вудбери и в лазере, работавшем в режиме гигантских импульсов; ВКР проявлялось как свечение нитробензола, которым была заполнена ячейка Керра лазера.

На рис. 19.3 показана фотография оригинальной аппаратуры Вудбери и Кроме нормального лазерного пучка с длиной волны

Рис. 19.2. Д-р Е. Вудбери из фирмы «Хьюз эркрафт лэбораториз», США. Открыл в вместе с д-ром Вон Нгом вынужденное комбинационное рассеяние света.

6943 А наблюдалось интенсивное вынужденное излучение с длиной волны 7670 А. Его интенсивность была лишь в 5 раз меньше, чем у основного пучка. Смещение частоты, пересчитанное в масштаб волновых чисел составляло

Вскоре появился ряд работ [11—13], в которых о возникновение линии 7670 А объяснялось вынужденным рассеянием стоксова типа в нитробензоле, причем рассеяние начиналось лишь после достижения некоторого значения мощности лазера (порога возбуждения).

В 1963 г. Терхьюн продемонстрировал на съезде Американского

Рис. 19.3. Лазер Вудбери и с помощью которого было открыто вынужденное комбинационное рассеяние. Ячейка Керра, заполненная нитробензолом, находится внутри резонатора в оправе из органического стекла. В средней части снимка видна цилиндрическая головка лазера, а по бокам — зеркала, образующие оптический резонатор.

Рис. 19.4. Д-р Р. Терхьюн из Научной лаборатории Форда в Дирборне, шт. Мичиган, США. Автор многих известных работ в области лазеров и нелинейной оптики.

физического общества фотографию (рис. 19.5 на вклейке в конце книги) линий ВКР — как стоксовых, так и антистоксовых [14].

В эксперименте Терхьюна жидкость располагалась вне лазерного резонатора. Схема эксперимента показана на рис. 19.6. Терхьюн показал также, что вынужденное комбинационное рассеяние происходит вдоль строго определенных конических поверхностей. В табл. 19.1 указаны важнейшие линии ВКР.

Типичная схема эксперимента по наблюдению ВКР изображена на рис. 19.7. Рубиновый лазер с модуляцией добротности вращающейся призмой генерирует гигантские световые импульсы мощностью от нескольких мегаватт до нескольких десятков мегаватт и длительностью около 30 не. С помощью собирающей линзы плотность мощности в жидкости повышается до значения порядка нескольких сотен . В условиях вынужденного испускания интенсивность стоксовых и антистоксовых линий очень велика и сравнима с интенсивностью возбуждающей линии. Очень интересно, что кроме фундаментальной линии появляются также ее высшие гармоники (см. табл. 19.1).

Линии ВКР наблюдаются лишь после достижения некоторого порогового значения плотности мощности возбуждающего пучка; кроме того, длина пути света в жидкости должна превысить некоторую критическую длину. Если порог возбуждения ВКР превзойден, появляется полный спектр комбинационного рассеяния, т. е. фундаментальные частоты и их гармоники. Чаще всего для возбуждения линий ВКР применяют лазеры в режиме генерации

Рис. 19.6. Схема эксперимента по наблюдению колец ВКР в жидкости.

Таблица 19.1 (см. скан) Важнейшие линии вынужденного комбинационного рассеяния в жидкостях

гигантских световых импульсов, поскольку порог возбуждения очень высок. Если жидкость, в которой наблюдается ВКР, помещена внутри лазерного резонатора, а возбуждающий пучок сформирован соответствующим образом с помощью линз и зеркал, можно получить ВКР даже в лазере, работающем в режиме свободной генерации (см., например, [15]).

Среди органических жидкостей самый низкий порог возбуждения а самый высокий — Эти свойства являются следствием интенсивности и спектральной ширины классических линий комбинационного рассеяния. В условиях ВКР наблюдаются

Рис. 19.7. Типичная схема эксперимента для исследования линий ВКР.

Таблица 19.2 (см. скан) Наиболее интенсивные линии вынужденного комбинационного рассеяния в бензоле

лишь одна или две линии из более сложного спектра, характерного для классического рассеяния. Линия ВКР соответствует полностью симметричным колебаниям; ее спектральная ширина составляет от 1 до . Во многих веществах пытались найти более сложные линии ВКР. Например, в жидком водороде вели поиск линий, соответствующих вращательным переходам молекулы; эти линии хорошо известны в классическом комбинационном рассеянии. Была обнаружена только одна линия, соответствующая переходу известные переходы типа или не обнаружены. Эти результаты наводят на мысль, что при ВКР наблюдаются лишь линии, для которых

Таким образом, преобладающую роль играет изотропное рассеяние. Стоксово рассеяние интенсивнее всего в направлении распространения первичного пучка (рассеяние вперед) и заключено в пределах конуса с углом при вершине от 4° до 5°. Рассеяние назад примерно на порядок величины слабее и более сконцентрировано вблизи оптической оси системы.

Антистоксово рассеяние наблюдается вдоль образующей строго определенного конуса с очень малым углом при вершине, не превышающим нескольких десятков угловых минут. Углы при вершинах конусов антистоксова рассеяния составляли: в бензоле — в нитробензоле — . В табл. 19.2 приведены частоты и мощности шести линий ВКР в бензоле.

Угловые зависимости вынужденного комбинационного рассеяния детально исследованы рядом авторов, в том числе Гармайр [16].

Обнаружено два типа излучения ВКР. К первому типу относятся конусы излучения или поглощения, которые являются результатом фазового синхронизма во всей области взаимодействия пучков. Второй пик, который обычно наблюдается в жидкостях, обладает иными свойствами, не связанными с условиями синхронизма. Как показала Гармайр, излучение типа II связано со стоксовыми линиями вблизи направления распространения пучка и возникает в тонких волокнах вещества диаметром менее 0,2 мм. Условие фазового синхронизма в области взаимодействия пучков имеет вид

Это соотношение описывает возникновение антистоксова конуса -го порядка из конуса порядка или первичного излучения и первой стоксовой линии

Излучение первой стоксовой линии, имеющее диффузный характер, заметно ослабляется в направлении поскольку часть его энергии расходуется на возбуждение линии Гармайр наблюдала в жидкостях ВКР, удовлетворяющее условию (19.10), т. е. ВКР типа I. Кроме конусов рассеяния типа I, часто наблюдаются дополнительные конусы при этом волновые векторы взаимодействующих пучков не удовлетворяют условию (19.10). Одним из важных свойств такого рассеяния является отсутствие зависимости угла при вершине конуса от фокусного расстояния линзы, направляющей световой пучок на жидкость, в которой происходит ВКР.

Антистоксово рассеяние типа II в тысячи раз превосходит по интенсивности излучение первой стоксовой линии в направлении фазового синхронизма. Поскольку антистоксово рассеяние возникает из стоксова рассеяния первого порядка, то -рассеяние типа II должно быть связано со стоксовым излучением, распространяющимся под значительно меньшими углами к оптической оси системы. Хотя стоксово рассеяние первого порядка происходит во всех направлениях, оно имеет резко выраженный максимум в направлении распространения первичной волны. Выделение рассеяния вперед, очевидно, обусловлено тем, что взаимодействие пучков, распространяющихся в этом направлении, наиболее эффективно. В жидкости (например, в нитробензоле, находящемся в кювете длиной 10 см) интенсивность первой стоксовой линии в направлении фазового снхронизма составляет лишь от интенсивности этой линии в осевом направлении. В то же время интенсивность -линии первого порядка типа II составляет 10-3 от интенсивности S-линии в осевом направлении. Это с очевидностью доказывает связь антистоксова рассеяния типа II со стоксовым рассеянием в направлении, близком к осевому. В первых экспериментах по ВКР не были обнаружены конусы рассеяния типа I, поскольку интенсивность линии в направлении фазового

синхронизма, соответствующем условию (19.10), была очень мала. Однако интенсивность стоксова рассеяния первого порядка в заданном направлении можно существенно увеличить, вводя обратную связь. С этой целью кювету с жидкостью, имеющую плоскопараллельные торцы, отклоняют на некоторый угол от направления освещающего пучка. Незначительное отражение стоксова излучения от окон кюветы увеличивает эффективный путь взаимодействия этого излучения с веществом, что приводит к росту интенсивности линии S в направлении 0. В этом случае используют параллельный освещающий пучок (без его фокусировки на жидкость). Экспериментально показано, что интенсивность стоксовой линии в выбранном направлении возрастает примерно в 104 раз.

Линии ВКР обоих типов характеризуются приблизительно одинаковой спектральной шириной порядка Это относится к случаю одномодового возбуждающего пучка. При многомодовом характере возбуждающего излучения линии ВКР типа I остаются узкими, а линии типа II значительно уширяются. Установлено, что излучение в линии когерентно как по поперечному сечению пучка, так и по угловому распределению.

В 1967 г. Шапиро и Джордмейн 117] обнаружили ВКР при возбуждении пикосекундными световыми импульсами. Однако при этом интенсивность рассеянного излучения сильно уменьшается из-за значительного влияния молекулярного времени релаксации на поляризуемость молекул. Кроме того, большую роль, чем в случае наносекундных импульсов, играют дисперсионные эффекты.

Существенный вклад в развитие спектроскопии ВКР с применением одиночных пикосекундных импульсов или их последовательностей внес Саши [18—20]. Он обнаружил новый тип неупругого рассеяния света при воздействии пикосекундных световых импульсов на жидкость в условиях самофокусировки. Саши наблюдал рассеяние в дальней зоне вдоль образующей конуса, угол при вершине которого превышал граничное значение угла, необходимое для самофокусировки (рис. 19.8). При этом он обнаружил дополнительное излучение, частота которого была смещена по отношению к нормальной стоксовой линии на величину от 10—20 до Указанное смещение частоты является мерой времени релаксации

Рис. 19.8. Схема установки Саши [19] для исследования тонкой структуры линий ВКР.

характеризующего изменение показателя преломления жидкости в сильном электрическом поле лазерного пучка. Саши рассчитал время х для нескольких известных веществ. Оно оказалось равным для для бензола, для толуола, для нитробензола. Освещение веществ, активных по отношению к процессу ВКР, пикосекундным импульсом, длительность которого сравнима с характерным временем релаксации процессов, ответственных за изменение показателя преломления, может вызывать колебательное движение молекул. Следует учитывать также эффекты, связанные с поляризацией в результате соударений или с взаимодействием соседних индуцированных диполей. Механизм «раскачки» молекул ультракороткими импульсами света может приводить к довольно заметным изменениям показателя преломления вещества.

В заключение обратим внимание читателя на обширный класс процессов ВКР в кристаллах. Исчерпывающий обзор вынужденного комбинационного рассеяния света в кристаллах опубликовали Горелик и Сущиньский [21].