3.3.2. Измерение корреляционной функции интенсивности с помощью двухфотонной люминесценции

При определении формы отдельных или редко повторяющихся импульсов необходимо полностью снять корреляционную функцию за время следования отдельного импульса. В этом случае высокое временное разрешение и большая чувствительность достигаются при применении метода двухфотонной люминесценции. Типовая схема измерений показана на рис. 3.12. Молекулы возбуждаются одновременным поглощением двух фотонов — двухфотонным поглощением, после чего имеет место люминесцентное излучение света, длина волны которого может быть короче длины волны возбуждающего света. Процесс поглощения может считаться безынерционным при условии, что обратная ширина однородно уширенной линии мала по сравнению с длительностью импульса. При двухфотонном поглощении вероятность перехода пропорциональна квадрату интенсивности света в месте расположения молекулы, т. е. четвертой степени напряженности поля. Для сред, время жизни которых в возбужденном состоянии велико по сравнению с длительностью импульса, населенность верхнего уровня 2 как функция координаты 2 при двухфотонном поглощении определяется следующим выражением:

где разъясняются в подписи к рис. 3.12. Знак минус в первом слагаемом появляется вследствие отражения прямой волны от разделительной пластинки.) Выражение для населенности содержит составляющие с высокой частотой пространственной осцилляции по 2 (пространственной частотой а также составляющие, мало меняющиеся с . Зависимость от последних определяется лишь временной зависимостью мощности импульса соответственно времени задержки

Рис. 3.12. Измерение корреляционной функции интенсивности второго порядка методом двухфотонной люминесценции. а — диаграмма энергетических уровней с излучательиым и безызлучательным переходами. В результате поглощения двух фотонов с энергиями атомные системы переходят из основного в возбужденное состояние с энергией <51» Быстрые безызлучательные релаксационные процессы переводят молекулы в состояние 2, после чего в результате люминесценции излучаются кванты с энергией мг б — установка треугольной конфигурации для измерения корреляционной функции. Исследуемый импульс делится полупрозрачным зеркалом на две части, направляемые соответственно на зеркала Отраженные от зеркала импульсы, двигаясь навстречу друг другу, входят в образец Р. Амплитуда напряженности поля импульса, распространяющегося направо, а импульса, распространяющегося налево, Свет люминесценции, интенсивность которого зависит от числа возбужденных частиц в соответствующем малом объеме с координатой регистрируется и одновременно интегрируется по времени фотоаппаратом К. Вместо фотоаппарата может быть применена цепочка фотоприемников с накопителями, т. е. так называемый оптический многоканальный анализатор.

Зависящий от 2 сфотографированный сигнал люминесценции пропорционален . Если минимально разрешаемый на фотографии пространственный интервал (что в серебряно-галогенидной фотографии, например, всегда выполняется), то быстро осциллирующие составляющие в равенстве (3.10) усредняются. (Быстро осциллирующие составляющие могут быть полезны лишь при регистрации сложных переходных процессов ) С учетом этих

предположений зависимость регистрируемого люминесцентного сигнала от 2 определяется выражением

откуда следует

есть люминесцентный сигнал, измеряемый при перекрытии одного из пучков.

Рис. 3.13. Сигнал люминесценции в зависимости от для перечисленных ниже различных входных сигналов. а — одиночный импульс; б — узкополосный гауссов шум большой длительности; в — «изрезанный» импульс (шум в течение короткого интервала времени—Шумовой выброс); — измеренная двухфотонная люминесценция [3.20] (импульс лазера на стекле с неодимом; двухфотонная флуоресценция в родамине растворенном в этаноле; регистрация при помощи оптического многоканального анализатора).

Сигнал соответствует частотно-ограниченному импульсу при эффективной синхронизации мод (контрастность Эти значения указывают на наличие пренебрежимо малой фазовой модуляции. Вид автокорреляционной функции позволяет заключить, что импульс имеет гауссову форму. Его длительность (Начало отсчета по оси совмещено с максимумом автокорреляционной функции, который здесь не совпадает со средним сечением кюветы. Асимметричный вид «плеч» определяется пространственной зависимостью чувствительности видикона.)

Для сигналов конечной длительности Таким образом, зависимость люминесцентного сигнала от 2 (или определяется корреляционной функцией интенсивности (рис. 3.13), которая, однако, в этом случае измеряется с пьедесталом. Этот пьедестал образуется по той причине, что люминесценция имеет место и тогда, когда импульсы не перекрываются, а следуют друг за другом. Определение ширины автокорреляционного сигнала и здесь позволяет сделать заключение о длительности импульса. Возможные при этом варианты показаны на рис. 3.13. Поэтому существенно использовать

кроме ширины другие параметры корреляционной функции интенсивности. Как видно из рис. 3.13, существенное значение для анализа сигнала имеет так называемый контраст корреляционной функции

Из (3.11) следует, что для импульсов ограниченной длительности а для ограниченного по спектру шума бесконечной длительности Кроме того, может быть дополнительно измерено упомянутое выше произведение длительности импульса на ширину его спектра (см. разд. 3.4).

Корреляционные функции интенсивности более высоких порядков могут быть измерены с использованием многофотонной люминесценции, т. е. -фотонного поглощения с последующей люминесценцией [16].