1.1.5. Скоростные уравнения

Установим теперь связь коэффициентов Эйнштейна для поглощения и вынужденного излучения с макроскопическими измеряемыми величинами. Для этой цели рассмотрим представленную на рис. 1.3 схему экспериментальной установки, с помощью которой измеряется поглощение (или усиление) монохроматического света частоты с плотностью потока фотонов (Для бегущей волны плотность потока фотонов равна числу фотонов, проходящих в единицу времени через единицу площади освещаемой поверхности, перпендикулярной направлению

движения фотонов. Для плоской волны величина определяется формулой

зависит от плотности энергии фазовой скорости и энергии фотона Падающая волна ослабляется процессами поглощения и усиливается за счет процессов излучения. Мы примем, что вследствие достаточной интенсивности поля излучения спонтанными процессами можно пренебречь по сравнению с вынужденными. Будем считать также, что атомы или молекулы не взаимодействуют между собой.

Рис. 1.3. Измерение коэффициентов пропускания и поглощения. Монохроматический свет с перестраиваемой частотой интенсивностью падает на образец Р длиной (В качестве источника квазнмонохроматнческого света можно использовать узкополосный перестраиваемый лазер или излучение с широким спектром, пропущенное для частотной селекции через монохроматор.) Интенсивности до и после прохода через образец измеряются с помощью детекторов излучения и При помощи схемы сравнения получается отношение . В записывающем устройстве координате у соответствует коэффициент пропускания, а координата пропорциональна частоте. Коэффициент поглощения определяется по формуле

Тогда в тонком слое вещества толщиной и площадью А в единицу времени будут поглощаться фотонов, а вследствие вынужденного излучения фотонов будут добавляться к проходящему полю излучения, причем усиление не изменяет направления поляризации и степени когерентности волны (ср. [11, 30]). Плотность потока фотонов изменяется на

Из (1.17) и (1.8) и из соответствующего соотношения для вероятности поглощения следует

где

и

Величины называются коэффициентом поглощения и поперечным сечением атомной системы. [В случае часто вводят в рассмотрение коэффициенты усиления Эти соотношения получены в предположении, что вклады отдельных молекул аддитивны. В плотных газах, жидкостях и твердых телах справедливость этого предположения следует проверять в каждом отдельном случае. Ясно что при неравенство всегда выполняется, например, в случае теплового равновесия) процессы поглощения преобладают, вследствие чего проходящее излучение ослабляется. Напротив, при происходит усиление вынужденного излучения. Зная вероятности переходов в единицу времени, можно также рассчитать изменения населенностей уровней системы, вызванные элементарными процессами излучения. Вследствие процессов поглощения число возбужденных систем возрастает в течение времени на величину Вместе с тем вследствие вынужденного излучения это число уменьшается на величину Кроме того, спонтанное излучение влечет за собой уменьшение населенности верхнего уровня на Таким образом, из соотношений (1.2), (1.6) и (1.9) мы получим для полного изменения плотности населенности верхнего уровня

Помимо вызванного спонтанным излучением уменьшения населенности верхнего уровня существуют еще и другие переходы, не индуцированные полем излучения и изменяющие населенности уровней. Эти переходы называются безызлучательными и являются релаксационными процессами. В газах они вызываются, например, соударениями между молекулами, а в твердых телах их причиной может служить, например, взаимодействие с кристаллической решеткой. При этих процессах происходит обмен энергией. (Безызлучательная релаксация может вызывать также переходы на другие уровни, непосредственно не участвующие в процессе.) Для составления баланса средней населенности представляет интерес только соответствующая полная вероятность перехода, которая строится как сумма вероятностей отдельных переходов.

Поэтому в уравнении (1.19) мы должны заменить на

здесь соответствует скорости безызлучательных переходов. Величина, обратная полной вероятности перехода равна среднему времени жизни молекул на возбужденном

уровне 2. (Следует отметить, что это соотношение справедливо только в случае для оптических переходов это условие выполняется.)

Изменение населенности нижнего уровня выражается соотношением, аналогичным (1.19), но с противоположным знаком перед квадратной скобкой. В самом деле, каждый процесс в рассматриваемой двухуровневой системе, вызывающий уменьшение населенности уровня 2, влечет за собой соответствующее увеличение населенности уровня 1, и наоборот. Следовательно, в целом при использовании выражений (1.18) — (1.20) получим

Если сложить уравнения (1.22) и (1.23), то получим откуда после интегрирования найдем

где — полное число молекул, участвующих в процессе.

Рассмотрим взаимодействие среды с монохроматическим полем излучения с постоянной плотностью потока фотонов Очевидно, что спустя длительное время плотности населенностей достигнут своих стационарных значений. Поэтому их производные по времени обратятся в нуль, и в качестве стационарного решения мы получим из (1.22) и (1.24) плотность инверсии населенностей как функцию плотности потока фотонов

При эта разность принимает значение а при она обращается в нуль. При т. е. при так называемой насыщающей плотности потока фотонов, плотность инверсии принимает значение, равное половине значения в случае слабого сигнала. Подстановка плотности инверсии из (1.25) как функции плотности потока фотонов в (1.21) приводит к дифференциальному уравнению для определения которое в общем случае является нелинейным.

До сих пор мы рассматривали постоянную во времени плотность потока фотонов. Но если проследить за выводом системы

уравнений (1.21) — (1.24), то легко убедиться, что это предположение не является необходимим. Поэтому мы просто повторим уже представленный ход рассуждений, но будем считать, что теперь зависит не только от пространственной координаты 2, но и от времени. При помощи описанной методики мы получим снова уравнения (1.21) — (1.24), причем производные в их левых частях являются полными производными как по так и по . В предположении, что атомные системы неподвижны или движутся очень медленно и что световая энергия переносится с групповой скоростью V, мы получим соотношения между полными и частными производными:

Отсюда следует, что соотношения (1.21) — (1.23) образуют систему дифференциальных уравнений в частных производных; они служат для определения пространственно-временных изменений плотности потока фотонов и плотности населенностей. Если плотность потока фотонов изменяется с течением времени лишь очень медленно, то можно будет считать оправданным пренебрежение членом по сравнению с

Рис. 1.4. Переходы в трехуровневой системе.

Полученные таким образом уравнения принято называть уравнениями баланса (в литературе на английском языке они называются скоростными уравнениями). Их довольно легко составить. Для вывода следует воспользоваться поперечным сечением поглощения (его можно определить экспериментально или вычислить с помощью квантовой теории, ср. п. 1.3.3) и выразить изменения населенностей системы уровней и числа фотонов поля излучения, вызванные различными процессами, такими, как индуцированное и спонтанное излучение, поглощение и релаксация. Мы придем таким образом к системе нелинейных дифференциальныхуравнений в частных производных, определяющей изменения всех величин. Рассмотренная выше двухуровневая система оказывается для многих процессов недостаточной, и часто приходится учитывать по крайней мере три или еще больше эффективных уровней. Мы продемонстрируем метод на примере показанной на рис. 1.4 трехуровневой системы, взаимодействующей с двумя волнами, частота которых

находится в резонансе с какими-либо двумя из этих уровней. Для этой системы скоростные уравнения имеют вид

Еще одно уравнение для мы можем опустить, ибо в рассматриваемом случае также соблюдается условие полного баланса из которого определяется

Теперь уместно будет обратить внимание на то, что в некоторых случаях скоростные уравнения не полностью описывают экспериментальную ситуацию. При определенных условиях скоростные уравнения следуют из более общей теории. Скоростные уравнения применимы лишь в том случае, когда характерное время в течение которого протекают исследуемые процессы и которое, например, может определяться длительностью светового импульса, велико по сравнению с так называемым временем поперечной релаксации Это условие является важнейшим.

Поскольку, однако, для большинства веществ в конденсированной фазе это время не превышает , то скоростные уравнения вполне пригодны и практически достаточны для расчета многих процессов, в которых участвуют пикосекундные импульсы. Мы вернемся к этой проблеме и проанализируем ее более точно в . В частности, такие системы скоростных уравнений успешно применяются к лазерам, чем мы воспользуемся в следующих главах.