8.1. Генерация второй гармоники излучения

Вскоре после создания первого лазера П. А. Франкен с сотр. [8.1] обнаружили явление генерации второй гармоники излучения. Излучение рубинового лазера в этом эксперименте падало на кристалл кварца. За кристаллом кроме лазерного излучения на основной длине волны нм регистрировалось излучение, длина волны которого была в два раза меньше . Этот эксперимент лег в основу развития экспериментальной

техники нелинейной оптики. Генерация второй гармоники получила большое практическое значение, так как она представила возможность продвинуться простым путем в область более коротких волн.

Генерация второй гармоники обеспечивается нелинейной поляризацией второго порядка. Это та часть поляризации, зависимость которой от напряженности электрического поля является квадратичной.

Рис. 8.1. Коэффициенты преломления для обыкновенной и необыкновенной волн в отрицательном двулучепреломляющем кристалле.

Описание этого процесса может быть сделано на основе соответствующей модификации общего соотношения (8.4), при которой поле с частотой создается за счет поля с частотой причем

В соответствии с (8.6) для эффективной генерации второй гармоники необходимо выполнение условия фазового синхронизма Для этой цели можно воспользоваться явлением двулучепреломления в используемом нелинейно-оптическом кристалле. Показатель преломления для необыкновенной волны, распространяющейся в одноосном двулучепреломляющем кристалле под углом к оси кристалла, определяется выражением

где есть показатель преломления для необыкновенной волны, распространяющейся перпендикулярно оптической оси кристалла. На рис. 8.1 представлены показатели преломления а также для отрицательного двулучепреломляющего кристалла. Как видно, существуют две возможности удовлетворить условие фазового синхронизма. При первом варианте выполнения условия фазового согласования свет накачки направляется в отрицательный кристалл как обыкновенная волна, где он возбуждает гармонику с необыкновенной поляризацией. Условие принимает в этом случае следующую форму:

Для положительных двулучепреломляющих кристаллов напротив, необходимо, чтобы

При втором варианте выполнения условия фазового согласования свет накачки содержит составляющие как с обыкновенной, так и с необыкновенной поляризациями. При наложении обеих составляющих возникает вторая гармоника. В отрицательных кристаллах она является необыкновенной, а в положительных — обыкновенной волной. Из следует

и

Ниже мы ограничимся рассмотрением первого варианта обеспечения фазового синхронизма. В этом случае можно исходить из упрощенных основных уравнений (8.5) и получить для пространственно-временного изменения основной волны и гармоники следующие уравнения:

где .

Общее решение дифференциальных уравнений (8.9а) и (8.96) представляет полное описание процесса генерации второй гармоники при облучении кристалла когерентным монохроматическим лазерным излучением и учитывает возникающее ослабление основной волны. Рассмотрим случай малых коэффициентов преобразования, когда пространственной зависимостью амплитуды основной волны можно пренебречь и решение задачи сводится к интегрированию (8.96). Если амплитуда второй гармоники на входе в кристалл, т. е. при исчезает, то уравнение (8.96) легко проинтегрировать, вводя новые переменные

где в параметр дисперсии входит разность обратных групповых скоростей основной волны и гармоники.

Обсудим сначала решение (8.10) при условии, что падающую основную волну можно считать монохроматической, что соответствует очень большой длительности импульса (где 2 — путь, проходимый светом в нелинейном кристалле).

Рис. 8.2. Интенсивность второй гармоники в зависимости от длины пройденного в кристалле пути.

В этом случае в (8.10) можно подставить и получить для квадрата модуля амплитуды

Зависимость интенсивности второй гармоники от интенсивности основной волны, как видно из этого выражения, является квадратичной. При величина с ростом длины пути света в кристалле увеличивается по квадратичному закону. (Такой закон преобразования, конечно, имеет место при условии, что коэффициент преобразования мал.) Условие означает, что нелинейные волны поляризации и напряженности поля с частотами распространяются с одинаковыми фазовыми скоростями, так что на всем пути фазовые соотношения между поляризацией и напряженностью поля сохраняются. При интенсивность второй гармоники в зависимости от 2 совершает периодические колебания (рис. 8.2). На пути длиной называемом длиной когерентности фаз, она нарастает до максимума. Вследствие изменившихся фазовых соотношений между поляризацией и напряженностью поля при дальнейшем увеличении пути знак производной амплитуды по 2 меняется, так что энергия второй гармоники перекачивается обратно в основную волну. На длине пути интенсивность второй гармоники падает вновь до нуля. Для сравнения на рис. 8.2 показано нарастание интенсивности при (кривая 1). Это монотонно нарастающая пропорционально

функция достигает при значения входной интенсивности основной волны Длина пути нелинейного преобразования определяется выражением

При достижении таких высоких интенсивностей, как упоминалось, надо уже, конечно, учитывать снижение интенсивности основной волны. Рассчитанный более точно рост интенсивности второй гармоники с увеличением также является монотонным, однако зависимость слабее, чем а значение достигается лишь асимптотически (кривая 2 на рис. 8.2) (см., например, [21, 22]). При достигается значение

Если генерация второй гармоники осуществляется с помощью ультракоротких световых импульсов, то возникают дальнейшие усложнения, не имеющие места при возбуждении монохроматическим светом. В частности, условие фазового синхронизма хотя и может быть выполнено для средней частоты импульса, но уже не выполняется для всего расширенного спектра частот импульса. В решении (8.10) это выражается зависимостью подынтегрального выражения от разности групповых скоростей, входящих в дисперсионный параметр Аналитически интегрирование (8.10) возможно для определенных функциональных зависимостей амплитуды от времени Для гауссовой функции, например, результат выражается интегралом ошибок с комплексным аргументом. Это позволяет определить интенсивность, а также ее интегральное во времени значение и энергию импульса, отнесенные к единице площади. При коротких импульсах накачки оказывается, что энергия импульса растет медленнее, чем 22, и при Это вызвано невыполнением условия фазового синхронизма для части спектра импульса. В качестве характеристического параметра может быть введена длина

или в более общем виде для частотно-неограниченных импульсов

При применимы стационарные соотношения (кривые I и 2), в то время как при сигнал увеличивается лишь пропорционально (кривая 3 на рис. 8.2).

Рассмотрим более детально спектральное распределение во второй гармонической составляющей при возбуждении

ультракороткими световыми импульсами. Используя (8.10) и преобразуя по Фурье, получим см. [8.2])

где является интегралом свертки для основной волны

а

Здесь есть разность волновых чисел для средних частот. Для квадрата модуля напряженности поля второй гармоники (пропорционального интенсивности) получим

Это выражение показывает, что частотная зависимость интенсивности второй гармоники определяется в основном произведением Отдельные моды при спектральных исследованиях обычно не разрешаются. Поэтому интерес представляет лишь частотная зависимость огибающей спектра мод по интенсивности. Для оценки следует принять, что эта огибающая имеет форму гауссовой кривой с полушириной и что полуширина равна причем последнее точно соответствует действительным амплитудам.

Для лазера на стекле с неодимом, например, частотной зависимостью можно пренебречь при отклонениях от средней частоты до единиц Изменения в этом диапазоне множителя

(где выбиралось зависят от параметров кристалла, а также от При заданной толщине кристалла его дисперсионный параметр может быть определен по спектру интенсивности второй гармоники. Если при определенной толщине кристалла есть расстояние между двумя минимумами спектра интенсивности второй гармоники, то

На рис. 8.3 показан записанный фотометрическим методом спектр второй гармоники, полученной с кристаллом толщиной 10,4 мм. (Согласно (8.17),

Рис. 8.3. Зарегистрированный спектр второй гармоники излучения пикосекундного лазера на стекле с неодимом при применении кристалла толщиной 10,4 мм.

эта кривая должна была бы быть полностью промодулированной. Наблюдаемое отклонение вызвано невыполнением сделанных предположений и главным образом конечным значением угла расходимости лазерного пучка.) Значение рассчитанное по определенному из рис. 8.3 согласно (8.18) расстоянию между минимумами интенсивности, оказалось равным

Значение дисперсионного параметра, рассчитанное по характеру изменения показателя преломления, равнялось

Совпадение с экспериментально измеренным значением в пределах следует считать хорошим, так как малые ошибки в определении показателя преломления (10-4) сильно сказываются на расчетных значениях.

В отличие от приведенного примера при удвоении кристаллами KDP и частоты излучения неодимового лазера спектральная модуляция интенсивности второй гармоники не наблюдалась (см. также [8.3-8.5]). Дисперсионный параметр этих кристаллов настолько мал (табл. 8.1), что для типовой толщины кристаллов в несколько сантиметров частотная зависимость интенсивности второй гармоники в основном определяется множителем

Таблица 8.1. Дисперсионный параметр некоторых кристаллов

Сделаем некоторые выводы, полезные для экспериментальной работы. Невыполнение условия фазового синхронизма для определенных областей частотного спектра основного излучения ведет к сильному снижению коэффициента преобразования. Оно может быть существенно скомпенсировано при выполнении следующего условия:

связывающего ширину полосы основного излучения с длиной волны толщиной кристалла I и его дисперсионными параметрами, причем необходимо, чтобы Если вновь в качестве примера выбрать удвоение частоты излучения неодимового лазера, то из условия (8.19) следует, что вводить ограничение на при применении кристалла KDP не требуется см имеем нм), тогда как при применении кристалла толщиной см необходимо, чтобы нм. Для импульса с частотно-ограниченным спектром это соответствует требованию Поэтому несмотря на то, что кристаллы обеспечивают большие коэффициенты нелинейного преобразования, для преобразования частоты ультракоротких импульсов предпочтительнее применять кристаллы KDP. Кроме того, здесь начинает проявляться еще один эффект, снижающий эффективность преобразования. Вследствие различия групповых скоростей входящие в кристалл одновременно и перекрывающиеся при импульсы с длинами волн по мере прохождения через кристалл начинают расходиться. Один из импульсов обгоняет другой. Для того чтобы этим эффектом можно было пренебречь, необходимо, чтобы выполнялось условие [8.3, 8.6]

(Условия (8.19) и (8.20) для спектрально ограниченных импульсов совпадают.) Сделанные оценки применимы для плоских волн. При фокусировке света на кристалл условие синхронизма уже не может оптимальным образом выполняться одновременно для всего сечения пучка, что дополнительно снижает коэффициент преобразования. Несмотря на эти трудности, удалось и для пикосекундных импульсов достичь коэффициентов преобразования, превышающих при выполнении приведенных выше условий.

Последовательное удвоение частоты излучения позволяет получить гармоники колебаний основной частоты выше второй. Предел повышения частоты определяется ростом поглощения в кристалле, начинающимся в ультрафиолетовой области спектра. Этот предел соответствует волнам нм. Более короткие волны получают при генерации гармоник в газах и парах металлов, области поглощения которых очень узки, что позволяет исключить резонансное взаимодействие световых импульсов с атомными переходами. Однако во всех газах, парах и жидкостях (т. е. в более общем виде во всех системах с инверсионной симметрией) нелинейные оптические коэффициенты четных порядков равны нулю [11, т. 1]. Поэтому в газах и парах могут генерироваться лишь третья, пятая... и т. д. гармоники с частотами Путем преобразования частоты

излучения импульсного пикосекундного лазера на стекле с неодимом мкм) или лазера на красителе этот метод позволяет в настоящее время продвинуться вплоть до области коротковолнового ультрафиолета нм). Однако при использовании нелинейных оптических процессов высших порядков коэффициент преобразования мал.