8.2.5. Вынужденное комбинационное рассеяние

Вынужденное комбинационное рассеяние (ВКР) является двухфотонным процессом, при котором одновременно с поглощением фотона падающей лазерной волны с частотой молекула возбуждается до колебательного состояния и излучается фотон со стоксовой частотой (см. рис. 9.1, в). Частоты колебательных состояний, определяющие изменения частот, достигают максимальных значений Процесс может рассматриваться в рамках эффективной двухуровневой модели. Дополнительные виртуальные промежуточные уровни молекулы могут быть учтены при этом модифицированным обменным оператором. Матричные элементы этого обменного оператора в соответствии с двухквантовым характером процесса выражаются вместо (1.57) формулой

где и являются тензорными индексами поляризационного оператора а, компоненты которого связаны с моментами переходов между виртуальными промежуточными уровнями соотношением

Уравнение матрицы плотности для эффективной двухуровневой системы вместо (1.65) имеет вид

где С учетом нелинейной поляризации уравнение для амплитуды стоксовой волны принимает, согласно (1.50), вид

Предполагая, что усиление сигнала и число переходов между уровнями атома малы рггрп), можно из (8.27) и (8.28) исключить Это позволяет после введения новых переменных получить для следующее гиперболическое дифференциальное уравнение:

где

Точное решение этого уравнения можно найти для случая пренебрежимо малой дисперсии при любом значении амплитуды импульса накачки Если дисперсией пренебречь нельзя то аналитическое решение уравнения (8.29) возможно для специального случая прямоугольного импульса с постоянной фазой [8.31]. Однако поскольку физический интерес представляет прежде всего решение при асимптотическом приближении к области большого усиления и лишь в этой области можно получить достаточно простые выражения, то, следуя работам Хермана [8.21], мы с самого начала сильно упростим процесс решения, вводя подстановку

в (8.29) и предполагая, что коэффициент усиления велик, и Если, кроме того, ограничиться рассмотрением

существенно нестационарного случая при коротком лазерном импульсе, таком, что то по аналогии с квазиоптическим приближением или методом ВКБ квантовой механики при решении уравнения (8.29) могут быть использованы следующие неравенства [8.21]:

Тогда для и получим следующее дифференциальное уравнение первого порядка:

Используя характеристический метод Римана, из этого уравнения можно относительно просто определить коэффициент усиления для различных физических ситуаций. Сначала рассмотрим случай отсутствия дисперсии После введения новой переменной получим для коэффициента усиления следующее соотношение:

Таким образом, при возбуждении среды короткими импульсами коэффициент усиления стоксова излучения растет пропорционально корню квадратному от длины пути в среде и энергии накачки. Отметим, что при стационарных условиях коэффициент усиления прямо пропорционален длине усиления и интенсивности накачки Уменьшение коэффициента усиления при возбуждении короткими импульсами по сравнению со стационарным случаем связано с тем, что характерное время поперечной релаксации конечно, в результате чего нелинейная поляризация устанавливается с некоторой задержкой. Это проявляется также в укорочении стоксова импульса по сравнению с лазерным импульсом возбуждения, т. е. в уширении спектра стоксова импульса. Количественная оценка этого эффекта может быть выполнена для прямоугольного импульса накачки на основании (8.33). Для этого необходимо коэффициент усиления разложить в ряд около его максимального значения при

Отсюда следует для длительности стоксова импульса выражение и полуширины спектра стоксова излучения Кроме рассмотренной выше локальной нестационарности на вынужденное комбинационное рассеяние оказывают влияние дисперсионные эффекты, так как вследствие различия в групповых скоростях перекрытие стоксова и лазерного импульсов уменьшается и эти импульсы расходятся. Для анализа этого эффекта мы будем искать решение дифференциального уравнения (8.32) при для импульса накачки прямоугольной формы при при С помощью римановского характеристического метода непосредственно получим

При нормальной дисперсии стоксов импульс опережает лазерный, в то время как возбуждение колебаний происходит с некоторой задержкой по отношению к стоксову импульсу. Таким образом, в этом случае лазерный импульс постоянно распространяется в области, где молекулярная колебательная поляризация сильнее, чем в бездисперсионном случае. Поэтому вынужденное комбинационное рассеяние возбуждается на большей эффективной длине. Это также следует из (8.35), так как при больших длинах усиления устанавливается квазистационарный коэффициент усиления

который, как и в стационарном случае, пропорционален длине усиления

В случае аномальной дисперсии лазерный импульс распространяется при в практически невозбужденной среде. Поэтому при длине имеет место насыщение усиления. Согласно (8.32), максимальный коэффициент усиления в этом случае при равен

Если импульс лазера промодулирован по фазе, то это является причиной снижения коэффициента усиления при вынужденном комбинационном рассеянии в диспергирующей среде. При большой модуляции насыщение усиления может наблюдаться и в среде с нормальной дисперсией. В качестве примера мы рассмотрим случай постоянного «чирпа» и представим амплитудную функцию вблизи максимума в следующей форме:

Решение уравнения (8.32) при не очень быстрой модуляции фазы вновь дает квазистационарное значение коэффициента усиления [8.21]

который, однако, меньше по сравнению с (8.36). Напротив, при быстрой модуляции фазы вновь имеет место насыщение усиления, причем максимум коэффициента усиления дается выражением

Наряду с образованием стоксова импульса с частотой в активной среде при вынужденном комбинационном рассеянии может образовываться и антистоксов импульс. При этом, однако, аналогично случаю трехволнового взаимодействия при параметрической генерации должно выполняться условие согласования фаз В асимптотическом приближении коэффициент усиления для антистоксова излучения коротких импульсов в нестационарном случае (т. е. при условии рассчитывался в [8.21] для диспергирующей и недиспергирующей сред. В обоих случаях оказалось, что антистоксово излучение максимально в направлении, определяемом соотношением причем в зависимости от реализованных условий величина определяется либо выражением (8.34), либо (8.37). Зная можно найти угол между направлениями антистоксова излучения и направлением распространения лазерных импульсов. Таким образом, направления распространения антистоксова излучения образуют вокруг лазерного луча конусообразную поверхность.

Первые эксперименты по получению вынужденного комбинационного рассеяния при возбуждении пикосекундными импульсами были выполнены Шапиро и сотр. [8.9], а также Бретом и Вебером [8.10]. Они использовали вторую гармонику излучения лазера на стекле с неодимом в режиме синхронизации мод. Излучение направлялось и фокусировалось в различных жидкостях, таких, как бензол, толуол, сероуглерод и нитробензол, а также жидких смесях. При этом в [8.10] было установлено, что коэффициент преобразования сильно уменьшается в том случае, когда ширина спектра лазерного импульса превышает ширину линии колебательного перехода вынужденного комбинационного рассеяния, что соответствует выполнению условий нестационарного режима. Укорочение стоксова импульса по сравнению с лазерным наблюдалось в более поздних работах несколькими авторами [8.32-8.36]. Вблизи порога

накачки укорочение доходило до четырехкратного при коэффициенте преобразования до Коллес [8.33] использовал укорочение стоксовых импульсов при вынужденном комбинационном рассеянии с синхронной накачкой и получил стоксовы импульсы, длительность которых составляла 0,1 длительности импульсов накачки от лазера на стекле с неодимом. В п. 9.2.2.2 будет рассмотрена возможность использования нестационарного вынужденного комбинационного рассеяния для измерения времен колебательной релаксации.