3. НЕСТАЦИОНАРНЫЕ НЕЛИНЕЙНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ПРОЦЕССЫ

В качестве первичных источников света для получения ультракоротких возбуждающих и тестовых импульсов применяются лазеры с синхронизацией мод, описанные в гл. 4—7. Однако для многих применений требуются импульсы света, отличающиеся по параметрам, например по длине волны или длительности, от импульсов первичных лазерных источников.

Так как при возбуждении, а также и при измерении часто требуется резонансное взаимодействие между светом и объектом воздействия, то необходимо иметь возможность выбора подходящей длины волны импульсного излучения. Излучение многих лазеров, таких, как рубиновые, на стекле с неодимом и на АИГ : Nd, газовые, может перестраиваться лишь в узком диапазоне длин волн. Напротив, благодаря широкой линии люминесценции соответствующих органических молекул излучение лазеров на красителях может перестраиваться в более широком диапазоне длин волн, примерно в пределах 100 нм. Выбор нескольких красителей и их последовательное применение в качестве активной среды позволяют перекрыть весь видимый диапазон длин волн (см. гл. 2). Однако для возбуждения электронных, колебательных и вращательных уровней различных веществ требуется излучение в диапазоне от ультрафиолетовой до инфракрасной частей спектральной области. Для этого используются разнообразные методы преобразования частоты, применение которых позволяет преобразовать импульс со средней частотой в подобный импульс со средней частотой Специальный метод преобразования частоты уже был описан в связи с рассмотрением генерации импульсов посредством синхронной накачки лазера на красителе. Изменение частоты первичного излучения происходит при этом в результате двухфотонного процесса, разделяющегося на следующие этапы: после поглощения фотона с высокой энергией излучается фотон с малой энергией. Разность энергий фотонов выделяется в виде тепла и передается люминесцирующим молекулам. При этом преобразовании одновременно существенно уменьшается длительность импульсов.

Методы нелинейной оптики [11, 30] позволяют реализовать другие разнообразные пути преобразования частоты излучения,

с успехом применимые также к ультракоротким импульсам. Прежде чем переходить к описанию конкретных методов преобразования, таких, как генерация гармоник, получение волн с суммарной и разностной частотами, а также комбинационное рассеяние и параметрическая генерация, разъясним кратко основной принцип нелинейнооптического преобразования частот.

Понятие нелинейная оптика охватывает высокочастотные электромагнитные явления Гц), возникновение которых связано с нелинейностью материальных уравнений теории электромагнитных волн Максвелла. В оптическом диапазоне эта нелинейность является причиной образования высших гармоник волн, а также смешения частот аналогично известным процессам в диапазоне радиоволн. В сильных электрических полях, создаваемых в веществе мощным лазерным излучением, в общем случае необходимо учитывать нелинейную зависимость индуцированных атомных дипольных моментов от напряженности поля Е и как следствие нелинейную зависимость поляризации Р от Е. Если эти поля еще достаточно далеки от границы разрушения материала, то нелинейная зависимость в общем случае может представляться быстро сходящимся рядом

где в входит напряженность электрического поля в степени Символически можно записать

Необходимо иметь в виду, что в этом соотношении величина в общем случае является тензором ранга, связывающим компоненты вектора напряженности поля с компонентами вектора Р. В соответствии с его действием на временные аргументы функции напряженности поля величина в общем случае является интегральным оператором, позволяющим вычислить поляризацию в момент времени путем вычисления -кратного интеграла по координатам времени от напряженности поля в пределах от до Продолжительность интервала времени перед моментом времени в течение которого напряженность поля существенно влияет на поляризацию, т. е. время памяти материала, зависит от частоты облучающего света, а также от частот переходов и времени релаксации атомных систем. Если частоты облучающего света, а также их сумма и разность относительно далеки от резонансных частот

материала, то эффектами памяти можно пренебречь. При таких условиях, например, медленно изменяющаяся амплитуда поляризационного члена порядка в диапазоне частот около средней частоты оможет быть записана в следующей форме:

где . Здесь - медленно меняющаяся амплитуда части напряженности поля в диапазоне около частоты и — единичные векторы поляризации соответственно компонентов напряженности поля при и компонентов поляризации при векторные компоненты которых обозначены малыми греческими буквами; представляет волновой вектор для составляющей у вектора напряженности поля на частоте Шт. Величина представляет нелинейную восприимчивость порядка, в аргументе которой указаны средние частоты образующейся поляризации, а также возникающих ошибок. (На основе этого представления выясняется смысл данного выше приближенного описания применительно к материалу, не обладающему памятью. Мы используем нелинейную восприимчивость на средних частотах для расчета взаимодействия полей, фурье-компоненты которых лежат в малых областях порядка около указанных частот. Следовательно, в этих областях при анализе процессов нелинейного и нерезонансного взаимодействия мы пренебрегаем дисперсией нелинейных восприимчивостей.)

Сходимость ряда (8.1) или соответствующих ему приближений определяется параметром разложения , который равен отношению напряженности поля лазерного излучения к напряженности внутриатомного электрического поля (порядка В/см), которое, например, для атома водорода задается полем протона в месте расположения электрона. Полная зависимость чаще всего остается неизвестной, и методом возмущений определяются лишь низшие члены разложения в ряд» начиная с (Метод возмущений может применяться, например, в рамках данного в разд. 1.3 полу классического описания взаимодействия между атомной системой и воздействующим на

нее полем излучения.) Все явления обычной, т. е. линейной, оптики находят свое объяснение на основе первого члена зависимости между Р и Е. Широкий диапазон применимости линейной теории для практически всех экспериментов, проведенных с классическими источниками света, объясняется малостью коэффициентов разложения в этих условиях.

Подставим рассчитанную нелинейную оптическую поляризацию в волновое уравнение в качестве члена внешнего воздействия. Определенную из (8.3) соответствующую нелинейную амплитуду поляризации мы можем при обсужденных в гл. 1 предположениях применить в «укороченном» уравнении (1.50) в качестве медленно меняющейся амплитуды поля, осциллирующего с частотой Если ограничиться случаем нерезонансных взаимодействий, то член в (1.50) исчезает и мы получим

причем эффективный тензор восприимчивости

Дальнейшее упрощение соотношений (8.4) возможно, если предположить, что каждой частотной составляющей поля соответствует одно значение волнового числа. В изотропных средах это предположение выполняется всегда. В кристаллах, однако, его можно считать выполненным, лишь если эксперимент показывает, что электромагнитное поле определенной частоты распространяется либо в виде только обыкновенной, либо только необыкновенной волны с волновыми числами соответственно или (В этом случае в силу однозначного соответствия направления поляризации и частоты достаточно записать волновое число для заданной частоты.) Тогда суммирование в (8.4) проводится лишь по восприимчивости, а также единичным векторам поляризации и мы можем записать

при эффективной величине восприимчивости

Из (8.4) и (8.5) уже следует, что за счет полей с частотами в нелинейном оптическом материале может образоваться поле с частотой причем (от. В рамках линейной оптики это невозможно. Кроме того, видно, что такой процесс развивается особенно эффективно при условии, что период пространственных осцилляций множителя в правой части (8.4а) стремится к бесконечности, так как амплитуда в этом случае меняется монотонно. Отсюда следует условие

Здесь предполагалось, что все волны распространяются в направлении оси . В общем случае условие (8.6а) заменяется векторным выражением

Соотношения (8.6а) и (8.66) называют условиями фазового синхронизма. При выполнении этих условий волновые числа нелинейной поляризации и электрического поля на частоте одинаковы. В результате по всей длине пути распространения волн фазовые соотношения между этими величинами сохраняются и амплитуда одной из волн при распространении в нелинейной среде монотонно растет или падает. Подробнее на этом явлении мы остановимся при описании процесса генерации второй гармонической составляющей.

После следующего ниже описания некоторых методов преобразования частоты излучения мы кратко рассмотрим в последнем разделе этой главы методы воздействия на форму импульсов и в особенности укорочения импульсов.