§ 4. Взаимодействие звуковых волн с тепловыми фононами. Микроскопическое рассмотрение. Низкие температуры и гиперзвуковые частоты

Теперь, после того как мы напомнили основные необходимые нам сведения о фононах и их взаимодействиях, можно перейти к нахождению поглощения ультразвуковых волн в диэлектрических кристаллах. Ниже мы будем следовать работе Мариса [9] и в основном использовать его обозначения.

Можно найти коэффициент поглощения звука, если определить скорость, с которой убывает число фононов звуковой моды. Например, в результате столкновения звукового и теплового фононов звуковой фонон исчезает и образуется третий фонон. Такого рода процессы с макроскопической точки зрения вызываются ангармоничностью колебаний кристаллической решетки.

В гл. 2, когда речь шла о релаксационной теории, мы пользовались уравнением релаксации (2.4.7):

где — некоторое релаксирующее значение какого-либо параметра, например концентрации примеси, являющегося функцией плотности, и его равновесное значение (которое само есть функция плотности) — время релаксации. Если через образец диэлектрического кристалла пустить звук, то к числу тепловых равновесных фононов моды (здесь k — волновой вектор звуковой

волны и J — ее индекс поляризации) добавятся звуковые фононы этой моды и полное число фононов моды будет .

Поглощение звука представляет собой кинетический релаксационный процесс. В рассматриваемом случае роль будет играть величина величинам эквивалентна и уравнение, связывающее , будет иметь вид уравнения релаксации для

Зная время релаксации можно определить пространственный коэффициент поглощения а по амплитуде; он связан с соотношением

Таким образом, задача нахождения а сводится к определению что в свою очередь сводится к вычислению Для нахождения нужно вычислить вероятность перехода кристалла в единицу времени из некоторого начального состояния с энергией в какое-то конечное состояние с энергией в котором число звуковых фононов убывает или возрастает из-за взаимодействия с тепловыми фононами. Предположим, что главный вклад дают те переходы, в которых изменяется только на единицу (первый порядок теории возмущений; переходы с изменением числа фононов на два будут относиться ко второму порядку теории возмущений и т. д.). Вычисление производится по хорошо известным правилам квантовомеханической теории возмущений применительно к набору гармонических осцилляторов. При чисто гармонических колебаниях решетки, т.е. когда отсутствуют взаимодействия фононов, никаких релаксационных процессов, конечно, происходить не будет и поглощение звука будет отсутствовать. Однако из-за ангармонических эффектов появляется некоторая добавка к гамильтониану гармонического кристалла, которую можно при определенных условиях рассматривать как малое возмущение. Тогда, согласно основному соотношению теории возмущений [26],

Знаки + и — у сумм означают суммирование по всем конечным состояниям имеющим в ветви k, J число фононов, соответственно больше или меньше на единицу, чем

Для дальнейшего вычисления нужно определить явное выражение для Это выражение, как и необходимые вычисления, мы здесь приводить не будем, отсылая читателя к работам [2, 4, 5, 9], где они подробно описаны. Отметим лишь, что в выражение для входят операторы рождения и уничтожения

фононов и параметры, связанные с ангармоничностью решетки через модули третьего и более высокого (если это необходимо) порядка. Вычисления с учетом (4.1) — (4.3) приводят к такому выражению для коэффициента поглощения, если принять во внимание только трехфононные взаимодействия:

Здесь N — число ячеек кристалла, определяются распределением Бозе — Эйнштейна (3.1), и частоты тепловых фононов, близкие по значению друг к другу, — частота звука, — некоторая функция, характеризующая параметры ангармонической связи кристалла. Наличие дельтафункций в (4.4) означает необходимость выполнения законов сохранения энергии и квазиимпульса кристаллической решетки (3.6).

В выражении (4.4) учтен только вклад в поглощение от столкновений, в которых звуковой фонон к, J сливается с тепловым фононом порождая третий тепловой фонон — индексы поляризации тепловых фононов). Здесь пренебрегается вкладом в поглощение от столкновений, в которых звуковой фонон k, J распадается на два других фонона поскольку такой распадный процесс, как нетрудно показать, дает существенно меньший вклад в поглощение. Подобным же образом можно рассмотреть четырехфононные процессы, роль которых в некоторых случаях, например в нахождении закона дисперсии, оказывается заметной. Отметим, что можно получить общее выражение для и Ф для сложной ячейки, состоящей из нескольких атомов [9].

Заметим также, что зависимость коэффициента поглощения от амплитуды звука в проведенном рассмотрении не учитывается, т. е. рассматривается линейная теория поглощения. По этому поводу следует сделать следующее замечание. Сам по себе трехфононный процесс представляет собой (так же, как и его феноменологическая трактовка в теории упругости, основанная на введении в рассмотрение модулей третьего порядка) нелинейное явление. Однако метод рассмотрения задачи как при так и при ведется в первом порядке теории возмущений, что не дает возможности найти зависимость а от амплитуды исходного звукового сигнала (см. по этому поводу [10]). По этой причине настоящая глава предшествует главе о нелинейных явлениях при распространении волн конечной амплитуды в твердых телах (гл. 11), где, как и в гл. 3, для простого случая изотропной среды вопрос о нелинейном коэффициенте поглощения обсуждается.

Метод теории возмущений при нахождении а для поглощения, вызванного трехфононным взаимодействием, впервые был развит Ландау и Румером еще в 1937 г. [2] задолго до того, как были осуществлены

первые эксперименты по измерению зависимости а от и Т при гиперзвуковых частотах и низких температурах.

Этот метод при соответствующем развитии дает возможность определить также дисперсию звука и учесть анизотропию кристалла, что в [2] не обсуждалось. На языке фононов дисперсия звука получает наглядное истолкнование. Если взаимодействия фононов нет (не учитывается ангармоничность), то фазовая скорость звука

(В (4.5) и далее в этом и следующем параграфах вместо обычно применяемого волнового вектора , следуя [9], мы пишем ) При неупругом столкновении звукового и теплового фононов энергия начального состояния кристалла получит, по сравнению с ее значением при отсутствии взаимодействия фононов, поправку; в частности, энергия может увеличиться, следовательно, возникнет изменение Q и, соответственно по (4.5), изменение фазовой скорости звука с ). Эта поправка может быть вычислена, так же как и а, стандартными методами теории возмущений. Мы здесь не приводим получающегося громоздкого выражения для дисперсии скорости звука.

Перейдем к обсуждению формулы (4.4) для а, полученной в рамках трехфононного взаимодействия. Прежде всего отметим, что эта формула получена на основе микроскопического подхода (фонон-ные представления, квантовомеханическое рассмотрение). Пределы применимости такого рассмотрения состоят в том, что длина свободного пробега фонона должна быть значительно больше длины звуковой волны

Это означает, что на пути свободного пробега теплового фонона укладывается много длин звуковых волн; происходит непосредственное взаимодействие звукового и теплового фононов. В рассматриваемом случае это означает также, что энергия и импульс теплового фонона могут быть определены достаточно точно, и они при изменении энергии и импульса на величину поглощенного звукового кванта не попадают в область квантовомеханической неопределенности.

Если время жизни теплового фонона то неопределенность по энергии такого фонона будет Поскольку энергия звукового фонона равна то это значит, что откуда, кстати, и следует условие указанное выше.

Это условие может быть выполнено при высоких звуковых частотах гигагерцевого диапазона и при достаточно низких температурах. При этих условиях процессы переброса (-процессы) оказываются несущественными и в чистых (без примесей и дислокаций) диэлектриках основной вклад в а и в дисперсию скорости вносят -процессы.

Отметим, что во всем проведенном выше рассмотрении взаимодействие между самими тепловыми фононами явным образом не учитывается, непосредственно учитывается только взаимодействие между звуковыми и тепловыми фононами.

Итак, рассматриваем случай: звуковой фонон тепловой фонон тепловой фонон Обращаясь к формуле (4.4), проведем обсуждение ее для случая изотропного диэлектрика. Мы уже обращали внимание на то, что пределы применимости этой формулы соответствуют случаю Однако более тонкие рассуждения, с учетом необходимости выполнения соотношения неопределенности энергия — время, показывают, что эти формулы справедливы при при наблюдается отклонение от положенных в основу вывода этой формулы предположений).

Отметим еще раз условия, когда выражением (4.4) можно пользоваться. Эти условия таковы: . Эти условия позволяют в (4.4) заменить на . Действительно, на основании третьего условия можно разложить в ряд, ограничившись первым членом . Если далее принять во внимание, что и условие , то получается указанная выше замена. Кроме того, поскольку то в можно заменить на . В рассматриваемом случае при низких температурах -процессы слабо выражены, k очень мало и волновые векторы лежат в основном внутри первой зоны Бриллюэна, и, таким образом, выполняется закон сохранения квазиимпульса: . Для изотропного диэлектрика можно поэтому записать (4.4) в виде

где суммирование производится по всем направлениям причем его, очевидно, можно заменить интегрированием.

Выражение для при , т. е. когда тепловые фононы «1» и «2» имеют одинаковую поляризацию, может быть упрощено и представлено через симметризованную комбинацию констант Грюнайзена характеризующую «усредненную» ангармоничность решетки диэлектрика, в виде [9]

(М — масса элементарной ячейки). Заметим, что поскольку k мало, то

где - групповая скорость фонона Тензор констант Грюнайзена, через который выражается

определяется как

Выражение (4.7) даже для изотропного диэлектрика все же оказывается достаточно сложным. Хотя мы рассматриваем случай низких температур и -процессы не принимаем во внимание, ограничиваясь только акустической ветвью и имея дело лишь с -процессами, все же требование выполнения законов сохранения энергии и квазиимпульса (3.5), а также необходимость знания модулей третьего порядка (а они пока известны не для многих кристаллов), делает задачу обычно трудно разрешимой.

Необходимость выполнения законов сохранения (3.5) приводит к тому, что между звуковым фононом и тепловыми фононами, а они могут быть продольными (L) и поперечными (Г) (в последнем случае еще возможны два типа поляризации), не все взаимодействия могут иметь место.

Вообще говоря, выполнение условий сохранения (3.5), справедливых как для процессов слияния (знак +), так и для процессов распада (знак -), предполагает когерентность фононов. Учет конечности времени жизни фононов несколько расширяет возможные разрешенные взаимодействия или, как часто говорят, делает правила отбора менее строгими. Более подробно о правилах отбора см. [9, 10] и гл. 11.

Укажем два наиболее важных типа взаимодействий. Это

При вычислении коэффициента поглощения , обязанного взаимодействию (4.10), оказывается, что наибольший вклад в дает такой процесс, когда все три продольных фонона движутся в одном направлении. Для этого случая коэффициент Грюнайзена

и

где — упругие модули второго и третьего порядка в принятых нами сокращенных обозначениях Браггера (см. §2 гл. 9). Напомним, что для изотропного твердого тела имеется (§ 1 гл. 8) два независимых упругих модуля второго порядка и три модуля третьего порядка. В сокращенных обозначениях (см. гл. 9), если за эти три модуля выбрать то имеется такая связь:

Для процесса (4.11)

Эта формула впервые была получена в работе Л. Д. Ландау и Ю. Б. Румера [2]. Значения даны в [27, 28]. Имеются расчеты а и для других типов взаимодействий [9]; например, показывается, что процесс приводит к результату рассчитано значение и т. д. Учет анизотропии кристалла сильно усложняет задачу (в том числе нахождение правил отбора), и, за исключением некоторых случаев, точные аналитические выражения для а получить не удается. Оказывается возможным найти правила отбора, используя метод геометрических построений [29, 9, 101.

Рис. 10,5. Поглощение -волн в кварце (вдоль оси X) в зависимости от температуры при различных частотах [7]; кривая

В работах [9, 10] детально обсуждаются дисперсия скорости звука и ее роль в поглощении, обсуждается вклад в поглощение распадных процессов, роль четырехфононных процессов и т. д.

Проведенное рассмотрение относилось к случаю . В действительности же это условие не выполняется для диапазона частот, который может быть достигнут в экспериментах; реально имеет место условие Не приходится удивляться, что ряд выводов, полученных при таком рассмотрении, не совпадает с данными эксперимента.

В основном, однако, теория Ландау — Румера и ее дальнейшее развитие нашли экспериментально хорошее подтверждение. На рис. 10.5 приведены измеренные [71 зависимости поглощения продольных волн в кварце от температуры при различных значениях частот. Видно, что поглощение начинает резко падать при , причем с повышением частоты крутизна спада заметно растет. Оба этих эффекта находятся в согласии с теорией.

Укажем на ряд отклонений данных эксперимента от теории, соответствующей случаю . Так, во-первых, согласно эксперименту примерно одинаковы [30—32], тогда как теория дает для весьма малое значение, поскольку взаимодействие

может быть только коллинеарным. Зависимость а от температуры (при понижении температуры) значительно более крутая, чем от она доходит до . Наконец, зависимость а от частоты оказывается несколько более слабой, чем линейная [31—341.

Причины этих расхождений теории с экспериментом изучались рядом авторов. В работах Саймонса [35, 36] и Мариса [31, 32] рассматривался случай, когда и учитывалось соотношение неопределенностей энергия — время, т. е. рассматривалась не дираковская дельта-функция, а «размазанная» функция (механизм, аналогичный «параметрическому захвату», см. § 3 гл. 4).

В этих работах предполагается, что закон сохранения энергии при столкновении фононов выполняется с точностью и

Проводя вычисления (4.4) с такой «размазанной» дельта-функцией с выбором постоянной Грюнайзена в виде

(что оправдано по причине того, что при минимальном угле между Q и И] функция должна иметь наименьшее значение), можно найти коэффициент поглощения . Этот коэффициент дается выражением

В пределе при эта формула переходит в (4.13).

Выражение (4.18) для дает тот же порядок величины, что и формула (4.11) для .

Более детально эти тонкие вопросы изложены в [91, где рассматриваются при также влияние дисперсии, анизотропии и причина более крутой зависимости а от Т.