10.3. Кинетика тушения галогенидов инертных газов

Сразу после образования возбужденных галогенидов инертных газов может начаться их радиационный распад; они могут также тушиться тяжелыми частицами и электронами или в условиях лазерной генерации тушиться за счет вынужденного излучения. Для эффективного вывода лазерной энергии вероятность вынужденного излучения должна быть больше, чем общая вероятность распада возбужденных состояний вследствие радиационных и столкновительных процессов. При незаселенном нижнем уровне отношение этих вероятностей определяется величиной где — поток излучения в резонаторе, а — насыщающий поток, определяемый как поток, при котором усиление в два раза меньше, чем усиление слабого сигнала в отсутствие поля. Предполагая, что верхний лазерный уровень можно рассматривать как отдельное состояние, напишем следующее выражение для насыщающего потока:

где — энергия фотона, — сечение вынужденного излучения, — радиационное время жизни эксиплекса, — двухчастичная константа скорости тушения частицами сорта трехчастичная константа скорости тушения частицами сорта и — плотности числа частиц соответственно сорта и . Двухчастичное тушение обычно обусловлено присутствием доноров галогена, электронов и частиц инертного газа. Трехчастичное тушение вызывается, как правило, частицами инертного газа.

При моделировании лазеров на галогенидах инертных газов вначале принималось в рассмотрение лишь -состояние. Впоследствии выяснилось, что на лазерные характеристики могут значительно влиять и С-состояния благодаря близости их к В-состоянию. Расположение и столкновительное смешение В- и С-состояний исследовалось для тех лазеров на галогенидах инертных газов, которые представляют наибольший практический интерес [8, 63, 91, 99].

Однако из-за перекрытия полос излучения проведение этих исследований представляло определенные трудности, и в случае XeF были получены противоречивые результаты [63, 91]. Из экспериментов следует, что в случае XeF при давлении ниже 0,5 атм образуется главным образом В-состояние. С возрастанием давления газа В- и С-состояния смешиваются в столкновительных процессах, и в условиях лазерной генерации, т.е. при давлении выше 1 атм, энергия, запасаемая в С-состоянии, реализуется на переходе Эта глава посвяшена изучению галогенидов инертных газов в условиях лазерной генерации, поэтому В- и С-состояния мы будем рассматривать как одно состояние, когда речь идет об образовании и тушении верхнего лазерного уровня.

Таблица 3. (см. скан) Тушение эксимера

Таблица 4. (см. скан) Тушение эксимера

Таблица 5. (см. скан) Тушение эксимера XeF ()

В табл. 3 - 5 перечислены измеренные константы скорости основных процессов тушения. Эти константы скорости определялись главным образом из данных по наблюдению интенсивности излучения на переходе В - X в зависимости от парциальных давлений

различных компонентов газа. Атомы галогена гушат эксиплекс, как правило, с газокинетическими константами скорости. Однако нам ничего не известно относительно продуктов, получаемых в этих двухчастичных процессах. Возможно, они приводят к диссоциации доноров галогенов.

Двухчастичная константа скорости тушения возбужденных состояний инертных газов намного меньше, чем для доноров галогенов. Однако, поскольку в лазерных смесях плотности инертных газов значительно превосходят плотности доноров галогенов, скорости тушения оказываются сравнимыми по величине. При трехчастичном тушении зксиплексов инертных газов образуются возбужденные трехатомные молекулы. Например, в газовой смеси KrF-лазера образуется в следующих реакциях:

Рис. 10 иллюстрирует образование при высоких давлениях. На рисунке показаны спектры спонтанного излучения для KrF-лазера, накачиваемого электронным пучком в смесях при давлениях соответственно 0,5, 2 и 4 атм. Масштаб некалиброванной оси ординат является приблизительно логарифмическим. При давлении 0,5 атм в основном все излучение смеси сосредоточено в полосе при 248 нм. Однако наблюдаются и две другие широкие полосы, которым соответствуют много меньшие энергии излучения. Первая из них — это полоса с центром при нм. Вторая полоса с центром около 270 — 280 нм, по всей вероятности, представляет собой комбинацию излучения, относящегося к переходам с ионных уровней на уровень эксимера KrF, и излучения возбужденных трехатомных молекул Ar2F и ArKrF [72, 76]. Спектру полосы полученному при общем давлении смеси 4 атм, по сравнению со спектром, наблюдаемым при давлении 0,5 атм, соответствует, в сущности, та же энергия излучения, хотя вкладываемая при этом энергия примерно в 8 раз больше. Отсюда следует, что в случае высокого давления смеси большая часть дополнительной энергии электронного пучка идет на образование в процессах тушения, рассмотренных выше. Спектроскопические методы позволили идентифицировать несколько других трехатомных молекул [2, 10, 72]. Молекула относится к тому небольшому числу

молекул, которые до сих пор не удалось обнаружить, возможно из-за гого, что их излучение попадает в ИК область спектра [68], или из-за процессов предиссоциации.

Другим важным процессом является тушение галогенидов инертных газов электронами [45, 104, 105]. Эффективность такого процесса возрастает с увеличением мощности накачки, поскольку при этом плотность электронов становится больше.

Рис. 10. Спектры испускания смеси KrF-лазера, накачиваемой электронным пучком, при различных общих давлениях. Состав смеси:

В тушение электронами вносят вклад следующие два процесса: 1) сверхупругие столкновения и возбуждение более высоких уровней и 2) диссоциативное прилипание. Константа скорости тушения галогенидов инертных газов составляет (см. табл. Для диссоциативного прилипания это слишком большая величина; следовательно, можно предположить, что электронное тушение возбужденных состояний галогенидов инертных газов происходит за счет сверхупругих столкновений.