5. Ион-ионная рекомбинация в разрядах высокого давления

М. Р. Фланнери

5.1. Успехи современной теории

За последние несколько лет в теории процессов ион-ионной рекомбинации,

были выполнены важные фундаментальные разработки, которые представляют большой интерес. При этом изучалась зависимость реакции (1) не только от плотности буферного газа но и от плотности ионов рассматривалось также протекание этой реакции во времени. Экспериментальные исследования пока таких возможностей нам не дают. Полный обзор с подробным описанием состояния дел в исследованиях ион-ионной рекомбинации вплоть до представлен в работах [2, 20, 21, 40]. Поэтому здесь мы сконцентрируем внимание на основных результатах исследований, проведенных в последнее время.

Современные теории рассматривают граничное значение коэффициента рекомбинации а при низких плотностях газа [11, 15, 24, 25, 34], а также то, как оно изменяется при переходе из этой линейной области, соответствующей трехчастичным процессам [47], в область нелинейной зависимости от плотности газа. При этом преследуется цель [12] — найти в конечном счете связь с областью Ланжевена — Харпера [4], которая соответствует высоким плотностям газа и в которой процесс рекомбинации определяется макроскопическими эффектами подвижности и диффузии.

Фундаментальные основы рассматриваемой теории и связь между поведением процессов рекомбинации при низких и высоких плотностях, базирующиеся полностью на микроскопических принципах, были построены лишь сравнительно недавно [29], поскольку ключевая теоретическая проблема является сложной и трудной, а различные феноменологические подходы затушевывают нередко роль серьезного теоретического рассмотрения. Из этой теории естественным образом следуют такие макроскопические эффекты, как отток частиц в процессе рекомбинации, подвижность и диффузия, причем они рассматриваются на языке соответствующих микроскопических процессов. Теория представляет коэффициент рекомбинации а как общую функцию плотности газа плотности ионов и времени

Далее, в работах [22, 31—33] был использован метод, являющийся существенной модификацией подхода Натансона [43], который с помощью обобщенного варианта метода Фукса [35], описывающего испарение капель воды в газовой среде, несколько прояснил вопрос о связи между рекомбинацией при низких и высоких плотностях газа Все эти подходы, использующие понятие радиуса захвата при сильном столкновении, остаются феноменологическими, в духе тех методов, которые были развиты в пионерских работах Ланжевена [38], Харпера [36] и Томсона [47].

Весьма эффективным оказалось также применение в численных расчетах метода Монте-Карло [1, 6, 7, 14]. Однако этот метод, хотя и дает числовые значения а, не позволяет получить ясную теоретическую интерпретацию основных рассматриваемых вопросов. Тем не менее Бейтс и Мендаш [14] в своих расчетах методом Монте-Карло обнаружили эффект ускорения взаимной нейтрализации при возрастании плотности газа Этот важный эффект получил впоследствии теоретическое объяснение в работе Бейтса [5]. Файбелмэн [19] ранее применил метод Монте-Карло с целью вычисления граничного значения а, соответствующего низким плотностям, однако его критерий получения стабильной молекулы в процессе рекомбинации основывался не на представлении о столкновительной дезактивации ионной пары на уровень, расположенный ниже некоторого определенного уровня с отрицательным значением энергии, а на представлении об определенном числе актов столкновений иона с нейтралами.

Важный результат был получен Бейтсом [6—8], который из соображений размерности сделал вывод о существовании универсальной зависимости для коэффициента рекомбинации а, справедливой при любых газовых температурах, любых сочетаниях масс и

констант взаимодействия для любой рекомбинирующей системы. Эта зависимость была подтверждена расчетами, выполненными Бейтсом с использованием метода Монте-Карло.

Активные действия в данной области в последнее время стимулировались главным образом классической природой рассматриваемой проблемы и до некоторой степени той главной ролью (см. [23] и гл. 3 и 10), которую ион-ионная рекомбинация играет в процессе заселения верхних молекулярных состояний в лазерах на галогенидах инертных газов, которые работают не только при высоких давлениях газа атм), но также при умеренно высоких плотностях ионов Поскольку ионный состав меняется с ростом плотности газа то проведение соответствующих надежных лабораторных экспериментов даже при низких плотностях ионов и при высоких является трудной задачей. За исключением общей фундаментальной теории, основанной на микроскопических принципах [29], все предшествующие теоретические рассмотрения и любые доступные экспериментальные результаты (см. разд. 5.4) неявно относятся к случаю, когда ионная компонента считается разбавленной см 3). Развитая в работе [29] теория раскрывает, каким образом потенциал ион-ионного взаимодействия который больше нельзя полагать ab initio чисто кулоновским, определяется через уравнение Пуассона плотностью числа ионов, связанной в свою очередь непосредственно и через V как с кинетикой рекомбинационного оттока частиц (сжимаемая часть), так и с токовыми членами, описывающими эффекты диффузии и подвижности (несжимаемая часть). При этом коэффициент рекомбинации а, являющийся функцией от и определяется плотностями в самосогласованном фазовом пространстве (которые определяют соответствующее V) и скоростями элементарных столкновительных процессов обмена энергией в ионной паре.

Бейтс [9] доказал, что прямое использование Морганом и др. [42] потенциала взаимодействия Дебая — Хюккеля является ошибочным и что полученное Ланжевеном (разд. 5.2) выражение дает правильный результат при высоких значениях для любых Взаимодействие Дебая — Хюккеля допускает учет плазменной экранировки только в равновесных условиях, как в случае предельно низкой плотности (см. [26, 29], а также разд. 5.3), и, разумеется, при условии При больших использование потенциала взаимодействия, самосогласованного с плотностью, дает правильные результаты (разд. 5.3).