5.3.3. Зависимость от плотности ионов

Все ранее выполненные теоретические и экспериментальные исследования ион-ионной рекомбинации относятся к случаю низкой степени ионизации, соответствующей плотности ионов Между тем ион-ионная рекомбинация играет одну из главных ролей [23] в процессе заселения уровней верхнего электронного состояния в лазерах на галогенидах инертных газов, которые работают не только при большой плотности газа , но также при относительно больших плотностях ионов При возрастании взаимодействие между положительными и отрицательными ионами перестает быть чисто кулоновским и начинает зависеть от экранировки, что обусловлено действием соседних ионов вследствие влияния, оказываемого распределением плотности заряда, которое, в свою очередь, через а связано с рекомбинационным оттоком, явно зависящим от V. Большую роль могут также играть отталкивание одноименных ионов и конкуренция между соседними областями оттока за ионный поток.

При интегрировании выражения (42а), в котором явно пренебрегается конкуренцией между областями оттока [см. уравнение (75)] по объему сферы в предположении, что можно видеть, что из граничного условия (45а) для излучения следует выполнение соотношения Поэтому при нормальных условиях в сферической области рекомбинации радиусом должно присутствовать малое число стоков, и, следовательно, мы имеем что также согласуется с пренебрежением

в исходном уравнении Больцмана (21) ион-ионными столкновениями.

Теперь энергия взаимодействия V между ионами определяется из решения соответствующего уравнения Пуассона

где — распределение плотности заряда выраженное через плотность положительных и отрицательных ионов, диэлектрическая проницаемость буферного газа В газе с плотностью и поляризуемостью молекул мы имеем так что в случае Хе при эта величина равна т.е. близка к единице. Суммарный внутренний стационарный поток положительных ионов в направлении к данному положительному иону можно написать в виде

где — коэффициент диффузии, а — подвижность положительных ионов, обозначаемых индексом 1. Суммарный внутренний поток отрицательных ионов (обозначаемых нижним индексом 2) в направлении к положительному иону 1, как и в предыдущем случае, дается выражением

где — коэффициенты диффузии, подвижности отрицательных ионов 2). В системе координат, связанной с положительными ионами, величина обращается в нуль и интегрирование выражения (65) дает

Здесь если соотношение Эйнштейна больше не выполняется. Следовательно, уравнение Пуассона для радиально-симметричного распределения можно написать в виде

где плотность отрицательных ионов определяется уравнением непрерывности (27) для квазистапионарного потока через

поверхность радиусом т.е. уравнением

Решение уравнения (68) для потенциала V связано с решением уравнения (69) для плотности которая в свою очередь с помощью выражения (28) для связана с решением интегродифференциального уравнения (21), описывающего распределение отрицательных ионов в фазовом пространстве. Применение рассмотренной выше теории для решения нашей проблемы представляет собой трудную, но все-таки разрешимую задачу. С помощью выражения (38) самосогласованный потенциал взаимодействия V, представляющий собой функцию от и можно найти в виде соответствующего решения уравнения

Здесь радиус «экранировки» дается выражением

где В уравнении (70) член в квадратных скобках зависит от и R и в случае малых стремится к единице при любом значении а в случае больших он возрастает от нуля при до единицы при Если то в уравнении (70) взаимодействие становится чисто кулоновским.

При выполнении условия уравнение (70) имеет точное решение [27, 29] вида

Отсюда следует, что при малых когда а «к (где — ланжевеновская скорость дрейфа), мы имеем взаимодействие Дебая — Хюккеля:

в то время как при больших получаем нечто среднее между кулоновским взаимодействием и взаимодействием Дебая — Хюккеля:

которое согласуется с выбором а

Прямое численное решение уравнения (70) с граничным условием в виде (72) при асимптотических значениях когда показывает, что выражение (72) остается справедливым с высокой степенью точности для любых При малых условие выполняется в важной области когда Последнее неравенство с учетом соотношения (71) означает, что внутри сферы находится много ионов и С увеличением радиус реакционной зоны уменьшается как и при больших мы имеем так что потенциал, определяемый выражением (74), при становится чисто кулоновским.

С увеличением ионные пары распределяются по всему пространству. Связь между парной и гомогенной рекомбинациями становится существенной и может быть выражена следующим уравнением:

для концентрации ионных пар (в единицах Таким образом, величина равна концентрации ионных пар с внутренними расстояниями между ионами лежащими в интервале В уравнении (75) средняя плотность непрореагировавших ионных пар равна

а величина представляет собой суммарный внутренний поток ионов за счет диффузионного дрейфа, определяемый выражением (426). Два последних члена в правой части уравнения (75) описывают соответственно парную и гомогенную рекомбинации. Подставляя в уравнение (75) выражение

где С удовлетворяет уравнению

находим, что плотность вероятности, или парная корреляционная функция удовлетворяет уравнению Дебая — Смолуховского для изолированного стока:

Таким образом, получаем следующее выражение:

которое описывает временной распад всех ионных пар вследствие рекомбинации; здесь — начальная концентрация ионных пар, а функция дает пространственное распределение ионных пар с длиной Отсюда следует, что коэффициент рекомбинации

удовлетворяет уравнению

где — функция, полученная как соответствующее решение уравнения (76) для изолированного стока (или постоянного значения С) при условии, что внутри области рекомбинации находится малое число ионов, как и в случае квазистационарных условий, Если начальная концентрация и время парной рекомбинации достаточно малы, так что выполняется следующее неравенство:

то решения (60) и (82) сводятся к случаю изолированного стока и связанного с ним значения