Глава III. ПОГЛОЩЕНИЕ СВЕТА И ФОТОЛЮМИНЕСЦЕНЦИЯ ПРИ ИНТЕНСИВНОМ ВОЗБУЖДЕНИИ
§ 13. ЭФФЕКТЫ НАСЫЩЕНИЯ В СИСТЕМАХ С ДИСКРЕТНЫМИ УРОВНЯМИ ЭНЕРГИИ
Ограниченность законов линейной оптики.
Световые потоки небольшой интенсивности проходят через вещество, не изменяя его основных оптических свойств. Показатель преломления, коэффициенты отражения и поглощения не зависят от возбудающего света, а мощности поглощения и люминесценции прямо пропорциональны его интенсивности.
Вопрос об ограниченности указанных закономерностей, принципа суперпозиции и других законов линейной оптики был впервые поставлен в работах С. И. Вавилова. Он же ввел в литературу термин «нелинейные оптические явления», подразумевая под ним прежде всего нелинейную зависимость мощностей поглощения и люминесценции от интенсивности возбуждающего света.
С. И. Вавилов подчеркивал [405], что, несмотря на отсутствие экспериментальных доказательств, линейность «при распространении света в вещественной среде непременно должна нарушаться. Это вытекает из квантовых свойств света и вещества». Далее он отмечал, что «физика настолько свыклась с линейностью обыденной оптики, что до сих пор нет даже формального строгого математического аппарата для решения реальных «нелинейных» оптических задач. На практике задачи такого рода решаются не строгим аналитическим путем, а при помощи иногда очень грубых упрощений». Совместно с В. Л. Левшиным ему удалось наблюдать незначительные уменьшения коэффициента поглощения при облучении урановых стекол светом конденсированной искры. В то же время в таких красителях, как родамин, закон Бугера строго выполнялся при изменении интенсивности возбуждающего света в 1015 раз [406, 407].
Значительное просветление вещества под действием света наблюдал Льюис с сотрудниками [408]. В 1943 г. П. П. Феофилов показал, что насыщение светом должно сопровождаться
деполяризацией люминесценции [158]. Если возбуждающий свет линейно поляризован, а наблюдение люминесценции проводится в направлении, перпендикулярном направлению возбуждающего вектора электрического поля, то степень поляризации люминесценции изменяется от 0,5 до нуля с ростом интенсивности возбуждения от нуля до бесконечности. Полученная П. П. Феофиловым формула была качественно подтверждена опытами Б. Я. Свешникова [409].
В работах [410, 411] был обнаружен дихроизм, возникающий под действием линейно поляризованной радиации в органофосфорах.
В 1948 г. Р. Карплус и И. Швингер в рамках квантовой механики рассмотрели взаимодействие света с двухуровневой системой и для коэффициента поглощения получили формулу [412]
где 
— значение коэффициента поглощения при отсутствии возбуждения. Аналогичное выражение, но с учетом фона теплового испускания для двухуровневой системы частиц получено Б. И. Степановым [138, 413].
В серии работ [149, 414—419], выполненных в долазерный период (до 1960 г., см. также [87, 420]), подробно исследованы насыщение поглощения и фотолюминесценции, вынужденный дихроизм и деполяризация люминесценции в системах частиц с двумя, тремя и произвольным числом уровней энергии. На основании общего анализа решения системы уравнений баланса показана целесообразность введения набора параметров нелинейности, с- помощью которых все эффекты насыщения, связанные с накоплением возбужденных частиц, можно выразить едиными формулами, справедливыми для систем с произвольным числом уровней энергии.
Развитый метод расчета и полученные формулы были использованы затем при изучении твердотельных и полупроводниковых лазеров, при установлении аналогии сложных молекул и полупроводников, разработке методики поиска новых генерирующих сред и решении ряда других задач теории люминесценции и квантовой электроники. Поэтому необходимо, хотя бы кратко, остановиться на основных результатах, полученных в работах [414—420].
