Условия экспериментального наблюдения двухфотонного поглощения.

Коэффициент двухфотонного поглощения растет пропорционально интенсивности возбуждающего света. Однако его нельзя сделать слишком большим, так как порог разрушения поверхности кристалла под действием лазерного излучения ограничивает сверху интенсивность возбуждающего света. Значение часто не превосходит нескольких обратных сантиметров. В области межзонного и прямого экситонного поглощения коэффициент двухфотонного поглощения пренебрежимо мал по сравнению с коэффициентом однофотонного поглощения. С другой стороны, если то двухфотонное поглощение отсутствует. В собственном полупроводнике спектральный интервал, в котором можно наблюдать двухфотонное поглощение, ограничен неравенствами

При этом наиболее благоприятные условия для изучения будут около верхней границы указанного интервала.

Двухфотонное поглощение наблюдалось во многих полупроводниках: в в соединениях и и смешанных кристаллах [458]. Основные экспериментальные закономерности качественно хорошо согласуются с теорией. В отдельных случаях зафиксировано количественное соответствие. Иногда результаты теории и эксперимента расходятся более чем на порядок.

В соответствии с теорией на опыте проявляется анизотропия двухфотонного поглощения. Величина сильно зависит от взаимной ориентации электрических векторов падающего света и углов между оптической осью С и векторами Эта зависимость обнаружена не только в кристаллах с низкой симметрией решетки. Она имеется и в кубических кристаллах [469]. В кристалле CdS при возбуждении его линейно поляризованным излучением рубинового лазера коэффициент двухфотонного поглощения минимален, если электрический световой волны направлен вдоль оптической оси. С увеличением угла между и С до 60—70° значение возрастает примерно в два раза (рис. 79). Аналогичная закономерность обнаружена и в смешанных кристаллах [470]. Отношение между параметрами близко к 1,5, где соответствуют ориентациям

Рис. 79. Зависимость коэффициента двухфотонного поглощения излучения рубинового лазера в кристалле CdS от углов между направлением поляризации излучения и оптической осью кристалла. Сплошной линией изображена теоретическая зависимость [459]

С изменением значения х от 0,18 до I ширина запрещенной зоны смешанных кристаллов увеличивалась от 1,86 до При возбуждении таких кристаллов излучением рубинового лазера обнаружена сильная зависимость коэффициента двухфотонного поглощения от ширины запрещенной зоны (рис. 80). Увеличение параметров становится особенно резким, когда ширина запрещенной зоны приближается к энергии возбуждающих квантов.

Экспериментальная кривая рис. 80 от начала до конца не описывается какой-либо одной зависимостью типа (16.8), (16.9). По-видимому, вклад в двухфотонное поглощение смешанных кристаллов дают различные типы оптических переходов, удельный вес которых изменяется с увеличением ширины запрещенной зоны. Аналогичная зависимость от получена для смешанных кристаллов [472].

В работе [473] ширина запрещенной зоны фосфида кадмия и фосфида цинка варьировалась путем изменения температуры от 80 до Полученная для зависимость от хорошо аппроксимируется графиком функции (16.9), что свидетельствует о разрешенно-разрешенном типе оптических двухфотонных переходов в этих кристаллах.

Поскольку при изменении температуры или состава компонент смешанных кристаллов изменяется не только ширина

Рис. 80. Зависимость параметра двухфотонного поглощения от ширины запрещенной зоны смешанных кристаллов при

запрещенной зоны, но и зонная структура в целом (§ 12), то частотную зависимость коэффициента двухфотонного поглощения в чистом виде можно изучить только путем вариации энергии возбуждающих фотонов. Для этой цели используются либо лазер с неизменной частотой генерации в сочетании с сбычными лампами, дающими широкий спектр излучения, либо лазеры с плавно перестраиваемой частотой генерации [474].

В § 13 показано, что отклонения от линейной оптики при однофотонном поглощении достигают наибольшего значения, когда возбуждающий свет линейно поляризован. Двухфотонное поглощение как одно из проявлений нелинейных оптических свойств вещества также максимально для линейно поляризованного излучения. В частности, оно больше, чем для света, поляризованного по кругу [475, 476].