Фотолюминесценция и фотопроводимость при двухфотонном возбуждении.

О возникновении двухфотонного поглощения можно судить не только по ослаблению света, проходящего через кристалл, но и по появлению фотолюминесценции и фотопроводимости. Если двухфотонное поглощение достаточно интенсивно, то измерение зависимости пропускания плоскопараллельных пластин от интенсивности света позволяет определить параметр в формуле (16.11). Методика обработки экспериментальных данных изложена в § 17. При слабом двухфотонном поглощении надежно зафиксировать его по ослаблению света довольно трудно, поскольку в любом полупроводнике имеется рассеяние света и поглощение, свободными носителями.

При однофотонном возбуждении полоса люминесценции, как правило, смещена в длинноволновую часть спектра по отношению к частоте возбуждающего света Поэтому сам факт появления люминесценции с энергией фотонов можно рассматривать как первый признак двухфотонного поглощения. Второй признак связан с различной зависимостью мощности люминесценции от интенсивности падающего света при одно- и двухфотонном возбуждениях.

Поскольку энергия возбуждения трансформируется в кристалле по многим каналам, то зависимость мощности одной полосы фотолюминесценции от мощности поглощения в общем случае на отдельных участках кривой можно аппроксимировать формулой

где - средний по полосе энергетический выход люминесценции.

Раскрывая (16.15) для одно- и двухфотонного поглощения с учетом (16.11), находим

Следовательно, при двухфотонном поглощении показатель степени в формуле (16.15) в два раза больше, чем при однофотонном возбуждении одной и тон же полосы люминесценции.

Люминесценция возникает в результате спонтанных оптических переходов в веществе. Поэтому ее спектр не должен зависеть от способа возбуждения, если только люминесценция во всех случаях обусловлена одним и тем же механизмом. Действительно, иногда отмечается, что спектры фотолюминесценции сульфида кадмия [462], германия [477] и некоторых других полупроводников при одно- и двухфотонном возбуждениях практически совпадают между собой. Однако двухфотонное поглощение обладает и весьма важной спецификой. Оно позволяет производить объемное возбуждение полупроводника, так как падающий свет распространяется в слабо поглощающей среде и глубоко проникает в нее. При сднофотонном возбуждении люминесцирует в основном только приповерхностный слой. Как уже неоднократно отмечалось (§ 10, 11), оптические свойства этого слоя могут значительно отличаться от свойств кристалла в целом. Поэтому на опыте часто наблюдается сильное изменение спектра люминесценции при переходе от однофотонного к двухфотонному возбуждению.

На рис. 81 показаны спектры фотолюминесценции монокристалла полученные при и возбуждении линией ртути и излучением рубинового лазера с импульсной добротностью [478]. При однофотонном

Рис. 81. Спектры фотолюминесценции одного из образцов CdS при однофотонном и двухфотонном возбуждении:

возбуждении наблюдается интенсивная голубая полоса люминесценции, соответствующая бесфононной аннигиляции экситона слабая линия его фононного повторения и слабо выраженная зеленая полоса, обусловленная рекомбинацией свободных электронов с дырками, захваченными на примесные уровни.

При двухфотонном возбуждении полоса бесфононной аннигиляции экситона отсутствует для всех плотностей возбуждающего света вплоть до пороговых значений, когда разрушается поверхность кристалла [478, 479]. В голубой области спектра наблюдаются две узкие полосы, одна из которых отсутствовала при возбуждении излучением ртутной лампы. Анализ этих полос показывает, что они связаны с излучением свободного экситона с испусканием одного или двух фононов (см. § 8). По-видимому, дефекты приповерхностного слоя обеспечивают выполнение закона сохранения импульса для большего числа экситонов, поэтому бесфононная линия и наблюдается только при однофотонном возбуждении. Так или иначе различие в спектрах люминесценции при одно- и двухфотонном возбуждениях связано с тем, что в первом случае светится приповерхостный слой, а в другом — весь объем кристалла.

Фотопроводимость при двухфотонном возбуждении изучена в фосфиде галлия [480], теллуриде цинка [480 а, 481] и других полупроводниках. Двухфотонное поглощение представляет особый интерес для возбуждения генерации в полупроводниках [481]