8.4.1.1. Генерация второй гармоники

Рассмотрим монохроматическую плоскую волну с частотой со, распространяющуюся в направлении через нелинейный кристалл. Для электрического поля плоской электромагнитной волны постоянной интенсивности можно написать следующее выражение:

В этом выражении к. с. обозначает комплексную величину, сопряженную первому члену суммы, а

где — скорость света в кристалле, — показатель преломления на частоте и — скорость света в вакууме. Подставляя (8.42) в (8.41), можно показать, что Янелин содержит член, соответствующий генерации на частоте а именно

Это выражение описывает поляризацию, осциллирующую на частоте и распространяющуюся в пространстве в виде волны. Данная волна поляризации излучает на частоте Таким образом, мы получили генерацию электромагнитной волны на частоте второй гармоники [аналитическое рассмотрение, приводимое ниже, включает подстановку данного значения поляризации в волновое уравнение (8.65)]. Электрическое поле этой электромагнитной волны запишется в виде

где

— волновое число на частоте Таким образом, обращаясь снова к нелинейному соотношению (8.41), физический смысл ГВГ можно понять как результат биений электромагнитной волны на основной частоте с самой собой, которые приводят к поляризации, осциллирующей с частотой Сравнивая выражения (8.44) и (8.45), мы получаем очень важное условие, которое должно выполняться, чтобы процесс ГВГ протекал эффективно. Другими словами, фазовая скорость волны поляризации должна быть равна фазовой скорости генерируемой электромагнитной волны Таким образом, это условие можно записать в виде

Действительно, если это условие не удовлетворяется, то на некотором расстоянии внутри кристалла фаза волны поляризации (т. е. фаза ) будет отличаться от фазы генерируемой волны (ее фаза равна Эта увеличивающаяся с расстоянием разность фаз означает, что генерируемая волна не будет кумулятивно расти с расстоянием так как она не поддерживается поляризацией с соответствующей фазой. Поэтому условие (8.47) называется условием фазового синхронизма. Заметим, что в соответствии с (8.43) и (8.46) это условие можно записать в виде

Если бы направления векторов и Рнелин (а следовательно, и действительно совпадали [что подразумевается в (8.41)], то условию (8.48) невозможно было бы удовлетворить из-за дисперсии кристалла. Это накладывает жесткое ограничение на длину кристалла на протяжении которой может дать кумулятивно складывающиеся вклады и тем самым создать волну второй гармоники. Длина (длина когерентности) должна соответствовать расстоянию, на котором фазы волн Р и отличаются друг от друга на , т. е.

Используя выражения (8.43) и (8.46), это условие можно записать в виде

где длина основной волны в вакууме. Выбрав, например, мкм и получим мкм. Следует заметить, что на таком расстоянии в кристалле волна Р отличается по фазе от волны на 180°, и, таким образом, волна вместо того чтобы продолжать нарастать, начинает затухать. В этом случае, когда величина столь мала, лишь очень

небольшая часть падающего излучения может быть преобразована в волну второй гармоники.

На этой стадии имеет смысл указать на другой полезный способ представления процесса ГВГ, а именно через фотоны, а не через поля. Для начала запишем соотношение между частотой основной волны и волны второй гармоники

Если умножить обе части соотношений (8.47) и (8.50) на , то получим

Для того, чтобы в процессе ГВГ энергия сохранялась, должно выполняться равенство где — интенсивности соответствующих волн. С помощью (8.51а) получаем где и -потоки фотонов двух волн. Из этого последнего равенства можно заключить, что в процессе ГВГ, когда исчезают два фотона с частотой вместо них появляется один фотон с частотой Таким образом, соотношение (8.51а) можно рассматривать как закон сохранения энергии фотонов. Если вспомнить, что импульс фотона равен то соотношение (8.516) есть не что иное, как условие того, что в процессе ГВГ должен сохраниться также и импульс фотонов.

Рассмотрим теперь снова условие фазового синхронизма (8.48) и покажем, каким образом ему можно удовлетворить в соответствующем оптически анизотропном кристалле [14, 15]. Для этого необходимо сначала сделать небольшое отступление, чтобы объяснить особенности распространения волн в анизотропном кристалле, а также показать, каким образом простое нелинейное соотношение (8.41) можно обобщить на случай анизотропной среды.

Можно показать, что в анизотропном кристалле в данном направлении могут распространяться две различные линейно-поляризованные плоские волны. Этим двум различным поляризациям соответствуют два разных показателя преломления. Такое различие в значениях показателей преломления называется двулучепреломлением. Для описания этого явления обычно используют так называемый эллипсоид показателей преломления, который в случае одноосного кристалла представляет собой эллипсоид вращения вокруг оптической оси (ось на рис. 8.5). Два разрешенных направления поляризации и соответствующие им показатели преломления определяются следующим образом. Через центр эллипсоида проводим прямую в направлении

распространения пучка (прямая на рис. 8.5) и плоскость, перпендикулярную этой прямой. Пересечение этой плоскости с эллипсоидом образует эллипс. Две оси эллипса параллельны двум направлениям поляризации, а длина каждой из полуосей равна значению показателя преломления для данного направления поляризации. Одно из этих направлений обязательно перпендикулярно оптической оси, и волна, имеющая такое направление поляризации, называется обыкновенной. Из рисунка видно, что ее показатель преломления не зависит от направления распространения.

Рис. 8,5. Эллипсоид показателей преломления в положительном одноосном кристалле.

Рис. 8.6. Поверхность нормалей (показателей преломления) для обыкновенной и необыкновенной волн (в положительном одноосном кристалле).

Волна с другим направлением поляризации называется необыкновенной волной, и значение соответствующего показателя преломления изменяется от значения показателя преломления обыкновенной волны (когда параллельна ) до значения называемого показателем преломления необыкновенной волны (когда перпендикулярна Положительный одноосный кристалл соответствует случаю а отрицательный одноосный кристалл — случаю Существует другой эквивалентный метод описания распространения волн, который называется методом поверхностей нормалей (показателей преломления) для обыкновенной и необыкновенной волн (рис. 8.6). В этом случае показатель преломления волны в данном направлении распространения определяется как для обыкновенной, так и для необыкновенной волны длиной отрезка до точки пересечения луча с соответствующими поверхностями. Поверхность нормалей для обыкновенной волны является сферой, в то время как поверхность нормалей для

необыкновенной волны представляет собой эллипсоид вращения вокруг оси На рис. 8.6 показаны сечения этих двух нормальных поверхностей в плоскости для случая положительного одноосного кристалла.

После того как мы кратко рассмотрели распространение волн в анизотропных кристаллах, вернемся теперь к проблеме индуцированной нелинейной поляризации. Вообще говоря, для анизотропной среды скалярное соотношение (8.41) не справедливо. В этом случае следует использовать тензорное соотношение. Запишем сначала в данной точке вектор электрического поля электромагнитной волны на частоте со и вектор нелинейной поляризации на частоте в виде

при этом можно получить тензорное соотношение между Например, в направлении кристалла компоненту поляризации второй гармоники можно записать следующим образом:

Заметим, что это выражение записывается часто в сокращенных обозначениях:

где пробегает значения от 1 до 6. В краткой форме поля записываются следующим образом: индексы как 1, 2, 3, так и х, обозначают оси. Заметим, что записанная в матричной форме величина является матрицей размерностью , которая действует на вектор-столбец . В зависимости от симметрии кристалла некоторые элементы матрицы могут быть одинаковыми, а некоторые — равными нулю. В случае точечной группы симметрии к которой относятся важные нелинейные кристаллы типа и халькопиритовые полупроводники, отличными от нуля являются лишь элементы причем все они равны друг другу. Таким образом, достаточно определить только один матричный элемент, например

и мы можем написать следующие соотношения:

где направление оси выбирается вдоль оптической оси одноосного кристалла. В табл. 8.1 мы привели нелинейные оптические коэффициенты, классы симметрии, а также области прозрачности некоторых избранных материалов. За исключением арсенида германия-кадмия и прустита, которые используются в области длин волн около 10 мкм, все остальные кристаллы применяются от ближнего УФ до ближнего диапазонов. В таблицу включены недавно разработанный кристалл (титанил-фосфат калия), который сейчас обычно применяется для генерации второй гармоники на длине волны, например Nd : YAG, и ВВО (бетаборат бария), который представляется наиболее интересным кристаллом для генерации второй гармоники в ультрафиолете (вплоть до ). Нелинейные -коэффициенты

Таблица 8.1. (см. скан) Нелинейные оптические коэффициенты некоторых материалов

нормированы на коэффициент для численная величина которого равна

В соответствии с нашим описанием свойств анизотропной среды покажем, как может быть осуществлен фазовый синхронизм для конкретного кристалла точечной группы симметрии . Из выражений (8.55) следует, что, если лишь поляризация не обращается в нуль и, таким образом, имеет тенденцию генерировать волну второй гармоники с ненулевой -компонентой. Напомним (см. рис. 8.5), что волна с является обыкновенной, в то время как волна с необыкновенной. Следовательно, в этом случае обыкновенная волна на основной частоте стремится генерировать необыкновенную волну с частотой

Рис. 8.7. Угол фазового синхронизма в случае генерации второй гармоники типа I в отрицательном одноосном кристалле.

Чтобы удовлетворить условию фазового синхронизма, основную волну можно пустить под углом к оптической оси так, чтобы

Это можно понять с помощью рис. 8.7, на котором показаны пересечения поверхностей нормалей плоскостью, содержащей ось и направление распространения. Заметим, что вследствие дисперсии (нормальной) мы имеем . Отсюда следует, что «обыкновенная» окружность (для частоты пересекает «необыкновенный» эллипс (для частоты под некоторым углом Для света, распространяющегося под углом к оптической оси (т. е. для всех направлений лучей, лежащих на поверхности конуса вращения вокруг оси с углом конуса условие (8.56) удовлетворяется и, следовательно, выполняется условие фазового синхронизма. Однако следует заметить, что, если , то будет иметь место двулучепреломление, т. е. поток энергии необыкновенной волны (вторая гармоника) будет распространяться под углом, несколько отличным от . Таким образом, пучок основной волны и пучок волны второй гармоники будут распространяться

в несколько различных направлениях (хотя и удовлетворяющих условиям фазового синхронизма). Это накладывает верхний предел на длину взаимодействия основного пучка конечного поперечного сечения в кристалле. Данное ограничение можно преодолеть, если возможно использовать угол т. е. реализовать случай Такой тип фазового синхронизма называется -ным фазовым синхронизмом, и в некоторых случаях его можно получить, изменяя температуру кристалла, поскольку в общем случае по-разному зависят от температуры. Подводя итоги проведенному выше рассмотрению, можно утверждать, что в отрицательном одноосном кристалле (с достаточной величиной двулучепреломления) фазовый синхронизм достижим, когда обыкновенный луч на частоте [луч в (8.55в)] соединяется с обыкновенным лучом, имеющим также частоту в (8.55в)], в результате чего образуется необыкновенный луч с частотой или в соответствующих обозначениях Этот процесс называется генерацией второй гармоники типа I. В отрицательном одноосном кристалле при наличии фазового синхронизма возможно также существование другого вида ГВГ, называемого процессом типа II. В этом случае обыкновенная волна на частоте может соединиться с необыкновенной волной, имеющей также частоту вследствие чего возникнет необыкновенная волна с частотой или в соответствующих обозначениях

В настоящее время ГВГ применяется для создания когерентных источников на новых длинах волн. Нелинейный кристалл может быть помещен либо вне, либо внутри резонатора лазера, генерирующего основное излучение. В последнем случае с целью увеличения эффективности преобразования используют то преимущество, что внутри резонатора электромагнитное поле имеет более высокую напряженность. В обоих случаях получена очень высокая эффективность преобразования (приближающаяся к Наиболее часто применяется ГВГ с целью удвоения частоты выходного излучения Nd : YAG-лазера [таким образом, из ИК-излучения мкм) получают зеленый свет а также для получения генерации перестраиваемого УФ-излучения (вплоть до к да 205 нм) путем удвоения частоты перестраиваемого лазера на красителях. В обоих этих случаях в качестве источника используется либо непрерывный, либо

импульсный лазер. Нелинейные кристаллы, наиболее часто применяемые для ГВГ, принадлежат точечной группе симметрии в частности, к ним относятся кристаллы и Недавно стали широко применяться новые материалы и в качестве удвоителей частоты для а также (в случае в качестве удвоителей частоты для лазеров на красителе; при этом генерируется ультрафиолетовое излучение вплоть до нм. Другим интересным примером является эффективное преобразование частоты ИК-излучения или СО-лазеров на халькопиритовых полупроводниках (например, на