Одним из наиболее впечатляющих экспериментов нелинейной оптики яв:яется превращение красного луча в синий при прохождении через нелинейный кристалл. Это характерный пример образования второй гармоники за счет нелинейных эффектов; его теория строится в духе общих идей § 15.6. Такой эксперимент впервые поставили Франкен, Хилл, Петерс и Вайнрайх [1]. Полное изложение теории дано Яривом [1, гл. 21]. Отметим кратко основные моменты.

В этом случае соответствующим нелинейным эффектом является квадратичная зависимость $\mathbf{P}$ от $\mathbf{E}$ и предполагается, что компоненты $\mathbf{P}$ задаются соотношениями
\[
P_{i}=\left(n_{0}^{2}-1\right) \varepsilon_{0} E_{i}+d_{i j k} E_{j} E_{k} .
\]

Такое поведение (с ненулевыми $d_{i j k}$ при неравных между собой $i, j$ и $k$ ) демонстрирует, например, дигидрофосфат аммония. Анизотропия этого соотношения соответствует анизотропии кристалла. Для трехмерного варианта уравнения (16.4) оно моделируется несимметричной потенциальной ямой
\[
V(\mathrm{P}) \propto P_{i} P_{j} P_{k} .
\]

В общем случае вследствие дисперсии величина $n_{0}$ зависит от частоты $\omega$, но коэффициенты $d_{i j k}$, как правило, от $\omega$ не зависят.
Уравнения Максвелла можно привести к одному уравнению
\[
\frac{\partial^{2} E_{i}}{\partial t^{2}}+\frac{1}{\varepsilon_{0}} \frac{\partial^{2} p_{i}}{\partial t^{2}}=c_{0}^{2}
abla^{2} E_{i} .
\]

Однако, в случае когда существует несколько взаимодействующих мод с различными частотами, необходима известная осторожность при непосредственном использовании соотношения (16.62), поскольку $n_{0}$ зависит от $\omega$. В то же время если $P_{i}$ расщепляется на две части $P_{i}=P_{i}^{\prime}+P_{i}^{\prime \prime}$, где $P_{i}^{\prime}$ относится к линейной части, а $P_{i}^{n}$ — к нелинейной, мы знаем, что для любой отдельной частоты
\[
\frac{1}{c_{0}^{2}}\left(\frac{\partial^{2} E_{i}}{\partial t^{2}}+\frac{1}{\varepsilon_{0}} \frac{\partial^{2} P_{i}^{\prime}}{\partial t^{2}}\right)=-\frac{n_{0}^{2} \omega^{2}}{c_{0}^{2}} E_{i}=-k^{2} E_{i},
\]

где $k(\omega)$ — соответствующее волновое число для линейных волн. Рассмотрим теперь ряд взаимодействующих плоских волн, $y$ и $z$-компоненты которых соответственно равны
\[
E_{i}=\frac{1}{2} \sum_{\alpha} A_{i}^{(\alpha)}(x) \exp \left(i k_{\alpha}-i \omega_{\alpha} t\right)
\]

здесь $\alpha= \pm 1, \pm 2, \ldots$,
\[
k_{-n}=k_{n}, \omega_{-n}=-\omega_{n}, \quad \mathbf{A}^{(-n)}=\mathbf{A}^{(n) *}
\]

и $k_{n}, \omega_{n}$ удовлетворяют линейному дисперсионному соотношению. Подставив эти выражения в (16.63), получим
\[
\sum_{\alpha}\left\{i k_{\alpha} \frac{d A_{i}^{(\alpha)}}{d x}+\frac{1}{2} \frac{d^{2} A_{i}^{(\alpha)}}{d x^{2}}\right\} \exp \left(i k_{\alpha} x-i \omega_{\alpha} t\right)=\mu_{0} \frac{\partial^{2}}{\partial t^{2}} P_{i}^{\prime} .
\]

Нелинейный член $\mathbf{P}^{\prime \prime}$ приводит к модуляциям амплитуд $\mathbf{A}^{(\alpha)}$. Предполагается, что эти модуляции медленные по сравнению с периодом волны и что вторыми производными по $x$ можно пренебречь. Полагая
\[
P_{i}^{*}=d_{i j k} E_{j} E_{k},
\]

имеем
\[
\begin{array}{l}
\sum_{\alpha} i k_{\alpha} \frac{d A_{i}^{(\alpha)}}{d x} \exp \left(i k_{\alpha} x-i \omega_{\alpha} t\right)= \\
\quad=-\frac{\mu_{0}}{4} \sum_{\beta, \gamma}\left(\omega_{\beta}+\omega_{\gamma}\right)^{2} d_{i j k} A_{j}^{(\beta)} A_{k}^{(\gamma)} \exp \left\{i\left(k_{\beta}+k_{\gamma}\right) x-i\left(\omega_{\beta}-\omega_{\gamma}\right) t\right\} .
\end{array}
\]

Для трех взаимодействующих волн с частотами, удовлетворяющими условию резонанса
\[
\omega_{1}+\omega_{2}=\omega_{3},
\]

члены, пропорциональные $e^{i \omega_{1} t}$, дают
\[
\frac{d A_{i}^{(1)}}{d x}=\frac{i \mu_{0} c_{0}}{2 n_{0}} \omega_{1} d_{i j k} A_{j}^{(3)} A_{k}^{(2) *} \exp \left\{i\left(k_{3}-k_{1}-k_{2}\right) x\right\} .
\]

Аналогичным образом
\[
\begin{array}{l}
\frac{d A_{i}^{(2)}}{d x}=\frac{i \mu_{0} c_{0}}{2 n_{0}} \omega_{2} d_{i j k} A_{j}^{(3)} A_{k}^{(1) *} \exp \left\{i\left(k_{3}-k_{1}-k_{2}\right) x\right\}, \\
\frac{d A_{i}^{(3)}}{d x}=\frac{i \mu_{0} c_{0}}{2 n_{0}} \omega_{3} d_{i j k} A_{j}^{(1)} A_{k}^{(2)} \exp \left\{-i\left(k_{3}-k_{1}-k_{2}\right) x\right\} .
\end{array}
\]

Если предположить, что первоначально при $x=0$ амплитуда $\mathbf{A}^{(3)}=0$ и что первичные волны $\mathbf{A}^{(1)}$ и $\mathbf{A}^{(2)}$ очень мало ослабляются взаимодействием, то в уравнении для $d \mathbf{A}^{(3)} / d x$ можно считать $\mathbf{A}^{(1)}$ и $\mathbf{A}^{(2)}$ постоянными и получить
\[
\begin{array}{c}
A_{i}^{(3)}=\frac{\mu_{0} c_{0}}{2 n_{0}} \omega_{3} d_{i j k} A_{j}^{(1)} A_{k}^{(2)} \frac{\left(1-e^{-i x \Delta k}\right)}{\Delta k}, \\
\Delta k=k_{3}-k_{1}-k_{2} .
\end{array}
\]

Амплитуда пропорциональна ( $\sin (1 / 2 x \Delta k)) /\left({ }^{1} / 2 \Delta k\right)$. Если взаимодействующие волны удовлетворяют условию резонанса
\[
\Delta k=k_{3}-k_{1}-k_{2}=0
\]

точно, то сначала амплитуда $\mathbf{A}^{(3)}$ возрастает линейно по $x$, но затем следует включить в рассмотрение другие уравнения взаимодействия (из которых следует, что $\mathbf{A}^{(1)}$ и $\mathbf{A}^{(2)}$ уменьшаются по мере возрастания $\left.\mathbf{A}^{(3)}\right)$. Энергия осциллирует между взаимодействующими модами. На последующих стадиях необходимо учитывать затраты энергии на образование гармоник высших порядков, а также диссипацию энергии.

Рассмотрим генерацию второй гармоники. Вторая гармоника образуется за счет самодействия, для которого
\[
\omega_{1}=\omega_{2}=\omega, \omega_{3}=2 \omega_{1} .
\]

В нормальных условиях, однако, $\Delta k=k(2 \omega)-2 k(\omega)
eq 0$ вследствие дисперсии, и амплитуда второй гармоники мала. Чтобы улучшить положение дел и получить истинный резонанс, Джордмейн [1] и Мейкер с соавторами [1] предложили остроумный способ использования двоякопреломляющих кристаллов (описанных в § 12.8) для согласования обыкновенного луча с частотой $\omega$ с необыкновенным лучом с частотой $2 \omega$. Условие согласования
\[
k^{\left(e_{1}\right.}(2 \omega)-2 k^{(0 .}(\omega)=0
\]

эквивалентно условию
\[
n^{(e)}(2 \omega)-n^{(0)}(\omega)=0,
\]

где индексы ( $e$ ) и (0) отвечают необыкновенному и обыкновенному лучам соответственно. Изменение коэффициентов $n^{(e)}(2 \omega)$ и $n^{(0)}(\omega)$ при изменении угла между волновым вектором и оптической осью показано на рис. 16.1. Вектор $\mathrm{k}$ изображен в положении, обеспе-

чивающем требуемый резонанс. Для луча рубинового лазера $\left(\lambda=6940 \AA\right.$ ) в кристалле дигидрофосфата калия угол равен $50,4^{\circ}$. Все детали, а также возможные альтернативы приводятся в книге Ярива [1].

Рис. 16.1. Схема согласования обыкновенного и необыкновенного лучей.

При таких улучшениях условия резонанса эксперименты прекрасно подтверждают теорию. Замечательная фотография, сделанная Терхуном, воспроизведена на фронтисписе книги Ярива.