15.6. Резонансная флуоресценция

Физические следствия связанных уравнений (15.5.24) и (15.5.25) становятся значительно более разнообразными и интересными в случае, когда атом находится в присутствии внешнего электромагнитного поля, частота которого близка к частоте атомного резонансного перехода. Такая ситуация имеет место, например, когда атом подвергается действию спонтанного излучения группы таких же атомов или лазерного пучка с той же частотой, в результате чего наблюдается явление, называемое резонансной флуоресценцией. В связи с развитием в последние годы перестраевымых лазеров, стало относительно легко возбуждать атом на данной резонансной частоте почти монохроматическим, когерентным оптическим полем и изучать такую флуоресценцию. Рассмотрим теперь, как атом ведет себя в подобной ситуации. Данная задача, в сущности, опять есть задача Раби, которая решалась полуклассически в разд. 15.3. Однако теперь она будет решаться в рамках полностью квантовой теории.

Рис. 15.8. Схема наблюдения резонансной флуоресценции

Рассмотрим атом, находящийся в начале системы координат, комплексный дипольный момент перехода которого лежит в плоскости где единичные векторы (см. рис. 15.8). Пусть радиус-вектор произвольной точки дальнего поля атомного диполя, характеризуемый полярными координатами Будем опять считать, что начальное состояние полной системы есть произведение состояний подсистем, только теперь оптическое поле находится в когерентном состоянии которое, например, может создаваться идеальным лазером. Из (11.11.2) следует, что данное состояние является правым собственным состоянием оператора и для идеального монохроматического лазера можно записать

где частота лазера, действительная амплитуда, фаза комплексный единичный вектор поляризации в плоскости Для определенности предположим, что атом первоначально находится в основном состоянии так что состояние полной системы факторизуется в виде

15.6.1. Зависимость интенсивности света от времени

Раскладывая, как и прежде, (15.5.8) на положительно- и отрицательно-частотные части и записывая скалярное произведение в нормальном порядке, получаем для средней интенсивности электрического поля

в некоторой пространственно-временной точке дальнего поля излучающего атома выражение

при условии, что точка выбрана таким образом, что внешнее или приложенное поле равно нулю в этой точке, т.е.

Выражение (15.6.3) эквивалентно (15.5.30) при поскольку оба они определяются лишь требованием того, что внешнее поле обращается в нуль в точке что и выражается формулой (15.6.4). С точностью до масштабного множителя, средняя интенсивность флуоресцентного света равна величине которая пропорциональна средней энергии атома. Конечно, есть время распространения света от атома до точки

Если вычислить средние значения каждого слагаемого в уравнениях (15.5.24) и (15.5.25) в состоянии то найдем, что все операторы поля под знаками интеграла, поскольку они нормально упорядочены, можно заменить их правыми и левыми собственными значениями. Два уравнения остаются связанными, но легко расцепляются, например, подстановкой из (15.5.24) и сопряженного ему уравнения в уравнение (15.5.25). После вычисления двойного интеграла по частям, приходим к следующему интегральному уравнению для

Здесь и ядро задается выражением

где

Параметр есть не что иное, как частота Раби, и полностью эквивалентен параметру (15.3.12), введенному в полуклассическом рассмотрении. Величина есть мера расстройки частоты приложенного поля и лэмбовски смещенной частоты резонансного атомного перехода в единицах (3.

Интегральное уравнение (15.6.5) есть уравнение типа Вольтерра, ядро которого зависит только от разности между двумя временными аргументами. Такое уравнение легко решается методом преобразования Лапласа. Если обозначить изображения по Лапласу функций через соответственно, то есть

и применить преобразование Лапласа к каждому члену в (15.6.5), то получим уравнение

решая которое относительно находим

Обратное преобразование Лапласа дает

где константа выбирается так, чтобы все особенности подынтегрального выражения лежали слева от линии на комплексной -плоскости. Несмотря на относительную простоту этого интеграла и ядра выражение для в общем случае оказывается сложным, и мы приведем лишь окончательный результат. Можно показать (Kimble and Mandel, 1976), что

где корни кубического уравнения

Проведем детальное вычисление только для наиболее простого случая нулевой расстройки, когда три корня уравнения фактически сводятся к двум. Полагая в (15.6.6) и осуществляя преобразование Лапласа, сразу получим выражение

так что

где Подставляя полученное выражение в (15.6.10) и применяя к интегралу теорему Коши о вычетах, получаем

так что средняя энергия атома в момент времени равна

Как только известна величина средняя интенсивность флуоресцентного света в любой точке дальнего поля, которая также пропорциональна сразу же находится по формуле (15.6.3).

Величина а также интенсивность света, равна нулю в начальный момент времени чего и следовало ожидать для первоначально невозбужденного атома, а затем растет, приближаясь к своему стационарному значению. Развитие во времени проиллюстрировано на рис. 15.9 для различных значений амплитуды возбуждающего поля и расстройки и подтверждено экспериментально (см. рис. 15.12). В случае резонанса, в относительно слабом возбуждающем поле, приближение к стационарному состоянию имеет почти экспоненциальный характер. Однако в случае сильного поля, когда наблюдаются затухающие колебания. Это является отражением того факта, что атом испытывает осцилляции Раби, как было показано полуклассическими рассуждениями в разд. 15.3. При увеличении расстройки колебательное поведение становится более отчетливым, хотя возбуждение при этом уменьшается. Однако квантовые флуктуации поля всегда приводят в среднем к затуханию, так что среднее значение стремится к константе в пределе больших времен и имеет верхнюю границу 1/2 в очень сильном поле.

Следует правильно понимать смысл этого утверждения. Несмотря на то, что энергия атома и интенсивность флуоресцентного света становятся постоянными во времени в среднем, это является следствием расфазировки осцилляций Раби. В действительности, возбуждение атома продолжает испытывать осцилляции Раби неограниченно долго. Об этом ясно свидетельствует спектральная плотность флуоресценции, которая, как будет показано ниже, имеет симметричные боковые полосы в стационарном состоянии, говорящие о периодической модуляции возбуждения. Стационарное значение энергии атома стремится к в сильном поле, что соответствует полувозбужденному атому, в то время как возбуждение атома фактически осциллирует между О и 1. Затухающее осциллирующее решение в форме (15.6.11а) можно получить непосредственно из полуклассических уравнений Блоха (15.3.19), в которые искусственно добавлены феноменологические релаксационные члены. Это было сделано впервые Торри (Тоггеу, 1949).

Рис. 15.9. Интенсивность флуоресцентного света, излучаемого вынуждаемым двухуровневым атомом, как функция времени (в единицах при различных значениях амплитуды возбуждающего поля и при различных значениях расстройки Рисунки (а) и (б) взяты из (Kimble and Mandel, 1976)

Наконец, отметим, что когда становится очень большим, и принимает свое асимптотическое значение, величина которая пропорциональна также принимает простой вид. Из (15.5.24) следует с помощью (15.6.1), что в пределе больших времен

Из этой формулы видно, что среднее значение поля флуоресценции прямо пропорционально собственному значению оператора приложенного поля (15.6.1), и следует осцилляциям этого поля. Таким образом, флуоресцентное поле не является точно стационарным даже в пределе больших времен, хотя оно имеет некоторые свойства стационарного поля. Мы будем называть его квазистационарным. Однако среднее поле не дает исчерпывающего описания. Важной чертой рассматриваемого явления является то, что флуктуации поля флуоресценции не прекращаются в пределе больших времен. Если вычислить безразмерное соотношение

то обнаружится, что оно не равно нулю и в пределе больших времен стремится к значению которое близко к единице, в случае достаточно сильного приложенного поля.

Таким образом, поле флуоресценции не является когерентным в стационарном состоянии, а испытывает квантовые флуктуации. Эти квантовые флуктуации, возможно, являются более очевидными, с точки зрения спектра флуоресценции, который не является монохроматичным в стационарном состоянии, несмотря на монохроматичность вынуждающего поля.