15.6.3. Спектр флуоресценции

Возможно, наиболее простой способ определить спектральную плотность флуоресцентного света, излучаемого вынуждаемым атомом, состоит в вычислении автокорреляционной функции второго порядка скажем, электрического поля. Согласно (15.5.8) она определяется формулой [см. (15.5.30)]

при условии, что, как и прежде, справедлива формула (15.6.4). Выражение для спектральной плотности можно получить выполняя преобразование Фурье по в стационарном состоянии. Впервые данный спектр вычислил Моллоу (Mollow, 1969), который показал, что он имеет три пика в присутствии сильного возбуждающего поля. Воспользуемся связанными уравнениями движения (15.5.24) и (15.5.25), чтобы получить совместное решение для трех величин

которые тесно связаны с тремя атомными корреляционными функциями, введенными Милонни (Milonni, 1974). Эти величины определены таким образом, что они становятся независящими от времени и фазы при достаточно больших значениях Образуя требуемые произведения величин из уравнений (15.5.24) и (15.5.25) и вычисляя средние значения с помощью соотношения (15.6.1), получаем следующие связанные интегральные уравнения (Kimble and Mandel, 1976)

При выводе этих уравнений были использованы соотношения

Соотношения (15.6.21а) следуют непосредственно из (15.1.7) и (15.1.8). Соотношения (15.6.216) выражают тот факт, что поведение атома не влияет на свободное поле на ранних временах (Mollow, 1975; Renaud, Whitley and Stroud, 1976; Agarwal, 1977). Складывая и (15.6.206) и подставляя затем под знак интеграла из (15.6.20в), получаем интегральное уравнение типа Вольтерра для суммы которое имеет тот же вид, что и уравнение (15.6.5) для Более того, ядро как и прежде, задается формулой (15.6.6), хотя неоднородный член имеет более сложный вид и зависит как от времени так и от переменной а именно:

Рассмотрим предел больших времен, для которого получаются из (15.6.11) и (15.6.14). В этом пределе зависит только от и не зависит от или То же самое справедливо для Тогда из уравнений (15.6.20) следует, что все три величины становятся независящими от в пределе больших времен, так что достигается квазистационарное состояние. Эта квазистационарность есть следствие квантовых флуктуаций.

Интегральное уравнение для можно решить точно так же, как и раньше, методом преобразования Лапласа. Опять ограничимся случаем точного резонанса и пределом больших времен В этом случае, с учетом (15.6.13) и (15.6.14), неоднородный член (15.6.22) сводится к

Изображение функции определяется выражением

Решение интегрального уравнения для получается интегрированием по контуру, таким же как в формуле (15.6.10), определяющей решение для В пределе больших времен находим

Из (15.6.20а) и (15.6.206) также следует, что когда

что в пределе больших времен, с учетом (15.6.13), принимает вид

Следовательно, складывая (15.6.23а) и (15.6.236), получаем решение для

Для отрицательных можно воспользоваться соотношением симметрии

Преобразование Фурье от корреляционной функции поля относительно которая согласно (15.6.19) пропорциональна дает спектральную плотность флуоресцентного света в точке Таким образом, из (15.6.24) в пределе больших времен и для достаточно сильного

возбуждающего поля, когда и величина (У является действительной, имеем

В частном случае, когда спектральная плотность может быть выражена в более простом и привычном виде:

Отметим, что данное выражение естественно разбивается на сумму четырех вкладов. Первый член, пропорциональный соответствует свету внешнего поля, который упруго рассеивается атомом и, следовательно, имеет то же спектральное распределение, что и приложенное поле. Хотя этот член равен бесконечности при в случае монохроматичного возбуждения, полный вклад упругого рассеяния фактически становится соразмерно малым после интегрирования по всем частотам, если возбуждающее поле сильное Оставшиеся три члена в (15.6.256) описывают неупруго рассеянный свет, и соответствующее спектральное распределение в общем случае отличается от распределения приложенного поля. Оно имеет три острых максимума, каждый из которых имеет лоренцеву форму. Центральная составляющая имеет максимум на частоте вынуждающего поля и полуширину тогда как две боковые полосы смещены от на модифицированную частоту Раби О и имеют полуширины Эти две последние составляющие, высота которых равна от высоты центрального пика неупруго рассеянного света, соответствуют осцилляциям Раби атомного возбуждения. Данное расщепление спектральной линии на три составляющие иногда называется динамическим эффектом Штарка. Это явление было впервые предсказано Моллоу (Mollow, 1969) и впервые наблюдалось в эксперименте по резонансной флуоресценции на пучке атомов натрия в работе (Schuda, Stroud and Herscher, 1974). Атомы возбуждались пучком света от перестраиваемого лазера на красителе, который падал на атомный пучок под прямым углом. Флуоресцентный свет анализировался сканирующим интерферометром Фабри-Перо. Атомный пучок был необходим для получения доплеровского уширения спектральной линии. Результаты поздних и несколько более точных измерений показаны на рис. 15.10. С учетом инструментальной ширины интерферометра, было получено очень хорошее согласие с формулой (15.6.25). Во всех этих экспериментах возбуждающее поле было относительно сильным

Рис. 15.10. Спектр флуоресценции атомов натрия около резонанса при различных значениях мощности возбуждающего поля:

Если возбуждающее поле настолько слабое, что то является комплексной величиной, и величина задаваемая формулой (15.6.23а) представляет собой сумму константы и двух

чисто экспоненциальных вкладов. В результате величина становится также экспоненциальной с точностью до константы. Соответствующая спектральная плотность имеет тогда только один пик при добавляемый к вкладу Причина этого становится очевидной, если обратиться к рис. 15.9. В слабом возбуждающем поле нет осцилляций Раби, а именно, эти осцилляции отвечают за два боковых максимума в спектральной плотности на частотах которые показаны на рис. 15.10. Кроме того, в слабом возбуждающем поле, когда составляющая упругого рассеяния в (15.6.25) становится относительно более важной, что приводит к сужению спектра флуоресценции. Этот эффект наблюдался в работе (Gibbs and Venkatesan, 1976). При учете конечной ширины спектра возбуждающего лазерного пучка, если она значительна, становится заметной асимметрия спектральной плотности (Agarwal, 1976; Eberly, 1976; Kimble and Mandel, 1977).

В заключение упомянем о том, что неупругий вклад в стационарный спектр флуоресценции (15.6.25), имеет физический смысл, выходящий за рамки физического смысла соответствующего спектра спонтанного излучения. В слабом возбуждающем поле оба спектра сводятся к одиночному лоренцевому пику с шириной Однако в случае спонтанного излучения первоначально возбужденного атома мы имеем дело с излучением конечной порции энергии. Следовательно, процесс излучения должен прекратиться, и соответствующая ширина полосы должна быть отлична от нуля. Это имеет место даже в полуклассической теории. С другой стороны, в процессе резонансной флуоресценции атом непрерывно возбуждается (в наших вычислениях — строго монохроматическим полем) и, тем не менее, излучает поле с отличной от нуля шириной спектра. Это можно рассматривать как проявление квантовых флуктуаций, которые присущи связанной системе "атом + поле". Эти квантовые флуктуации проявляются более разительно в корреляциях интенсивности флуоресценции.